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?南開王歡/復(fù)旦王飛Nature子刊：通過(guò)電解液化學(xué)調(diào)節(jié)界面反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)-50℃低溫鋅金屬電池

在鋅表面原位形成穩(wěn)定的界面層是抑制枝晶生長(zhǎng)的有效解決方案。然而，二價(jià)鋅離子在固態(tài)界面層中的快速傳輸仍然非常具有挑戰(zhàn)性。

圖1. 電解液的表征

南開大學(xué)王歡、復(fù)旦大學(xué)王飛等在含有2 M三氟甲磺酸鋅（Zn(OTf)₂）的水系電解液中采用磷酸三甲酯（TMP）作為共溶劑，以獲得抗凍和長(zhǎng)壽命的鋅金屬電池。研究顯示，TMP助溶劑不僅能破壞H鍵，使混合電解液的凝固點(diǎn)低至-56.8℃，還能調(diào)節(jié)Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，使其為 Zn²⁺[H₂O]_5.02[TMP]_0.14[OTf^–]_0.84。

此外，溶劑化殼中Zn²⁺-TMP的最低未占分子軌道（LUMO）能低于Zn²⁺-OTf^–，因此可優(yōu)先在鋅金屬表面發(fā)生還原反應(yīng)，隨后是OTf^–的還原反應(yīng)，從而形成底部為Zn₃(PO₄)₂、頂部為ZnF₂的梯度界面。

圖2. 苛刻條件下對(duì)稱鋅電池的電化學(xué)測(cè)試

實(shí)驗(yàn)表征和計(jì)算結(jié)果表明，外層的ZnF₂促進(jìn)了界面上Zn²⁺的脫溶劑化，而內(nèi)層的Zn₃(PO₄)₂則促進(jìn)了跨SEI的快速傳輸。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，由于與水有關(guān)的副反應(yīng)被大大抑制，零度以下的溫度有利于形成更均勻、更致密的SEI。在這些共同作用下，電池在-30℃的3800次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了99.9%的平均庫(kù)侖效率和94%的高鋅利用率，在-50℃的7000小時(shí)中實(shí)現(xiàn)了出色的耐久性。此外，以KVOH和 MnO₂為正極的高容量全電池也具有出色的容量保持能力。

圖3. Zn-KVOH全電池的電化學(xué)性能

Regulating interfacial reaction through electrolyte chemistry enables gradient interphase for low-temperature zinc metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41276-9

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