鋰(Li)金屬在下一代可充電池中的實際應用仍然受到鋰枝晶不可控生長和反復沉積/剝離下體積變化嚴重的阻礙。引入三維結構為鋰儲存預留空間,并通過親鋰界面層誘導均勻沉積/剝離是解決這些問題的有效策略。圖1 Fe-N@SSM-Li的構建及表征華南理工大學鄧遠富等成功制備了一種新型三維復合鋰負極(Fe-N@SSM-Li)來穩(wěn)定鋰負極。具體而言,首先,以尿素為氮源,通過一步熱處理將Fe2N/Fe3N(Fe- N)位點均勻錨定在疏鋰不銹鋼網(wǎng)(SSM)上,得到Fe-N@SSM。然后,引發(fā)金屬鋰與Fe-N@SSM的原位轉化反應,生成親鋰的Li3N和Fe-N@SSM-Li復合負極,后者具有優(yōu)異的鋰親和性和高離子導電性。結果,制備的Fe-N@SSM-Li具有獨特的親鋰和導電結構,能有效地誘導鋰的均勻和致密沉積,并通過限制鋰在復合負極內(nèi)部的沉積來緩解體積變化,從而穩(wěn)定金屬鋰負極。此外,錨定在SSM表面的Li3N親鋰位點改善Fe-N@SSM-Li復合負極的電化學動力學,降低了成核過電位。圖2 半電池性能因此,F(xiàn)e-N@SSM-Li顯示出卓越的電化學性能,對稱電池在1 mA cm-2/1 mAh cm-2、5 mA cm-2/3 mAh cm-2和20 mA cm-2/3 mAh cm-2條件下的壽命分別為5000、2250和1350 h。此外,結合這種高度穩(wěn)定的Fe-N@SSM-Li,采用磷酸鐵鋰(LFP)和S/C正極的全電池都顯示出顯著改善的電化學性能。這項工作為構建具有新型三維結構的高效鋰負極提供了一種低成本、可擴展的策略,并為鋰金屬電池及其他領域的研究提供了新的視角。圖3 全電池性能A 3D Framework with an In Situ Generated Li3N Solid Electrolyte Interphase for Superior Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308022