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ACS Catalysis：添加劑輔助GDE上電沉積銅，實現(xiàn)選擇性CO2還原制備多碳產(chǎn)物

電催化CO₂還原(CO₂R)制備高附加值的C₂₊多碳產(chǎn)品作為加速碳中和轉變的有效途徑受到廣泛關注。目前，銅基材料被認為是最有前途的催化劑，可將CO₂高選擇性轉化為烴類和/或醇類產(chǎn)物。

因此，人們花費了大量的精力來研究氣相進料CO₂R反應器(即以氣體擴散電極為基礎的反應器)中的銅電極，以期獲得優(yōu)異的性能。氣體擴散電極(GDE)的制備，特別是催化層的沉積，是獲得優(yōu)異性能的關鍵。受燃料電池制備技術的啟發(fā)，噴涂技術被廣泛應用于構建銅基CO₂R發(fā)電裝置，但其CO₂還原性能仍處于起步階段。

最近，在聚四氟乙烯(PTFE)薄膜上濺射銅被證明可以提高CO₂R的選擇性(特別是對多碳產(chǎn)品(C₂₊產(chǎn)品))，但其高成本可能阻礙未來CO₂R電解槽的大規(guī)模實施。因此，有必要開發(fā)一種更方便、更經(jīng)濟的GDE制備方法，以提高CO₂R的選擇性和活性。

近日，新加坡國立大學汪磊和浙江大學陳寶梁等分別以乳酸(LA Cu₂O)和乙酸(AA Cu₂O)為典型添加劑，以及不采用添加劑(ED Cu)，采用直接電沉積法在GDE上制備了Cu/Cu₂O和多晶銅材料。隨后，研究人員將這三種樣品與化學合成的Cu₂O納米立方體(噴涂法制備的GDE)在相同條件下進行CO₂R測試。

其中，LA Cu₂O在較寬的電流密度范圍(100-750 mA cm^-2)內(nèi)對C₂₊的選擇性達到80% (其中乙炔含量為60%)；并且，LA Cu₂O在300 mA cm^-2電流密度下電解20 h，CO₂R的選擇性幾乎沒有變化。

此外，研究人員在H型電解池中研究了這些銅材料的效能。同樣，LA Cu₂O表現(xiàn)出最高的C₂₊選擇性(乙烯為主要產(chǎn)物)，其在?1.18 V_RHE下的乙烯法拉第效率超過45%。動力學和機理分析實驗表明，Cu(100)的比例以及Cu(100)和Cu(111)之間的界限在C₂₊產(chǎn)物的形成中都起著重要的作用。

因此，與Cu₂O納米立方體相比，改進的ECSA和豐富的活性位點(即晶界和缺陷)是LA Cu₂O的CO₂R活性更高的主要原因。綜上，該項工作證明添加劑輔助電沉積為工程化銅表面提供了新策略，有助于進一步提高CO₂電解反應的活性、選擇性和穩(wěn)定性。

Additive-Assisted Electrodeposition of Cu on Gas Diffusion Electrodes Enables Selective CO₂Reduction to Multicarbon Products. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01815

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