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JACS：剪切應(yīng)力觸發(fā)超薄CN組裝，同時實(shí)現(xiàn)光催化產(chǎn)H2O2和選擇性醇氧化

無助催化劑耦合光催化可以最大限度地利用光子和原子，這對光催化劑提出了更高的要求。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一種穩(wěn)定的、低成本的無金屬有機(jī)半導(dǎo)體，由于其合適的能帶結(jié)構(gòu)和易于通過官能團(tuán)修飾共軛結(jié)構(gòu)進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，在光催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

然而，g-C₃N₄具有較少的活性位點(diǎn)和載流子易于復(fù)合的缺點(diǎn)，相比之下，具有更多暴露的活性位點(diǎn)、更短的載流子傳輸距離和更高的電荷分離效率的超薄C₃N₄受到人們廣泛關(guān)注。剝離法是制備超薄C₃N₄的常用方法，但其操作復(fù)雜、耗時長。

此外，超薄C₃N₄容易被強(qiáng)的π-π相互作用誘導(dǎo)重排，這在很大程度上降低了活性位點(diǎn)的可及性，導(dǎo)致性能不理想。因此，開發(fā)一種合適的方法制備超薄結(jié)構(gòu)的C₃N₄具有重要意義。

近日，黑龍江大學(xué)付宏剛、蔣保江和焦艷清等設(shè)計(jì)了一種簡單的物理方法—流體剪切力來剝離塊狀C₃N₄的堆垛結(jié)構(gòu)，它像一把“刀”一樣切割堆垛相互作用形成薄層，同時提供“離心力”來驅(qū)動薄層組裝成棘球?qū)訝頒N(ASCN)。

該方法具有產(chǎn)率高、操作簡單、不需要插層劑等優(yōu)點(diǎn)。并且，氮空位(Nv)和羰基的共引入調(diào)節(jié)了能帶結(jié)構(gòu)，在空間上分離了氧化和還原中心，并為O₂還原和4-甲氧基苯甲醇(4-MBA)氧化提供了活化位點(diǎn)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算證實(shí)，羰基誘導(dǎo)空穴集中在鄰近的melem單元，直接氧化4-MBA的C_α?h鍵產(chǎn)生碳自由基，Nv作為氧吸附活性位點(diǎn)捕獲電子形成超氧自由基(?O₂^?)，進(jìn)一步與脫落的質(zhì)子結(jié)合形成H₂O₂。

得益于提供更多暴露的活性位點(diǎn)并改善電荷分離的超薄性質(zhì)，ASCN-3表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR生成H₂O₂與4-甲氧基苯甲醇(4-MBA)氧化成茴香醛(AA)的性能，以及具有顯著增加的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)值(TOF: H₂O₂為1.69 h^-1，AA為1.02 h^-1)。并且，ASCN-3在4-MBA氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出95.8%的轉(zhuǎn)化率和接近100%的選擇性；H₂O₂光合作用和4-MBA氧化反應(yīng)在420 nm處的表觀量子效率分別為11.7%和9.3%。

此外，通過對其電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)、電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)和反應(yīng)機(jī)理的分析，研究人員認(rèn)為ASCN-3光催化活性顯著提高的原因在于：1.優(yōu)化的能帶結(jié)構(gòu)提供了有效的光吸收和合適的驅(qū)動力，促進(jìn)了ORR和4-甲基苯甲醛氧化反應(yīng)的進(jìn)行，從而抑制了副反應(yīng)的發(fā)生；2.插入的Nv和羰基引起電子的重新分布和不均勻性，有利于載流子的空間分離，并產(chǎn)生雙活性位點(diǎn)；3.超薄納米片組裝結(jié)構(gòu)提供了豐富的不飽和位點(diǎn)，有利于活性物種的吸附，增強(qiáng)了電荷傳輸，并具有良好的光催化穩(wěn)定性。

Shear Stress Triggers Ultrathin-Nanosheet Carbon Nitride Assembly for Photocatalytic H₂O₂ Production Coupled with Selective Alcohol Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c05234

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