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黃云輝/韓建濤/方淳Nano Energy：重新解讀鋰離子電池中富鎳層狀氧化物正極的循環(huán)穩(wěn)定性與充電截止電壓之間的相關(guān)性

傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為，提高充電截止電壓會(huì)降低鎳鈷錳酸鋰（NCM811）的循環(huán)壽命，這是因?yàn)殡姌O-電解質(zhì)界面反應(yīng)加劇，而界面反應(yīng)與界面化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝、韓建濤、方淳團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)當(dāng)NCM811在TLE電解液（三元氟化鋰鹽電解液）中循環(huán)時(shí)，出現(xiàn)了不同的趨勢(shì)。具體來說，充電截止電壓越高，循環(huán)穩(wěn)定性越好。在4.5V/4.7V下循環(huán)1000次，而在4.3V下循環(huán)500次（容量保持率>80%）。

因此，作者重新研究了循環(huán)穩(wěn)定性與充電截止電壓之間的相關(guān)性，發(fā)現(xiàn)NCM811的循環(huán)穩(wěn)定性與界面化學(xué)性質(zhì)的關(guān)系更為密切。在TLE電解液中4.5/4.7 V充電時(shí)，由于鋰鹽的前線分子軌道能級(jí)較高，正極-電解液-界面(CEI)和負(fù)極-電解液-界面(AEI)中的無機(jī)成分含量遠(yuǎn)高于4.3 V時(shí)的含量，從而具有更強(qiáng)的抗氧化性和更高的機(jī)械強(qiáng)度來抑制顆粒裂紋。更重要的是，富含無機(jī)物的界面可以防止正負(fù)極之間的交叉反應(yīng)。

圖1. 鎳鈷錳鋰電池在不同截止電壓

總之，該工作重新審視了NCM811電池的充電截止電壓與可充電性之間的相關(guān)性，以理解界面化學(xué)與電池性能之間的關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，使用TLE電解液的NCM811電池在4.5 V以上的高電壓下比4.3 V下表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性，這歸因于在4.5 V以上的高電壓下，TLE形成了高穩(wěn)定的富含LiF的CEI和AEI。這一發(fā)現(xiàn)與傳統(tǒng)觀點(diǎn)相反，傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為提高充電截止電壓會(huì)降低NCM811的循環(huán)壽命。相反，這表明循環(huán)穩(wěn)定性與界面化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)，而陰極上富含無機(jī)物的界面相具有更強(qiáng)的抗氧化性和更高的機(jī)械強(qiáng)度，可抑制顆粒裂紋。

更重要的是，負(fù)極上的富無機(jī)界面可以防止正負(fù)極間的交叉反應(yīng)。即使在4.8V的超高電壓下充電，該電池在400次循環(huán)后仍能保持80.1%的高容量保持率。該研究強(qiáng)調(diào)了界面膜中無機(jī)組分對(duì)提高高電壓穩(wěn)定性的重要意義，為高電壓下高性能富鎳層狀氧化物正極的商業(yè)化應(yīng)用提供了有價(jià)值的電解液配方。

圖2. 不同電解液下NCM811/Li電池在4.8V截止電壓下的電池性能

Reinterpreting the correlation between cycling stability of Ni-rich layered oxide cathode and the charging cut-off voltage in Li-ion batteries, Nano Energy 2023 DOI:10.1016/j.nanoen.2023.108699

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