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麻省理工JACS：具有高度解離陰離子通道的層狀離子烯為陽離子運(yùn)輸提供較低的屏障

固體聚合物電解質(zhì)有潛力實(shí)現(xiàn)更安全、能量密度更高的電池；然而，要實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，還需要更深入地了解它們的離子傳導(dǎo)機(jī)制，以及如何通過分子設(shè)計(jì)來優(yōu)化它們。

在此，麻省理工學(xué)院Jeremiah A. Johnson、Yang Shao-Horn等人研究了陰離子解離能對(duì)固體聚合物電解質(zhì)中離子傳導(dǎo)的影響，通過使用無環(huán)二烯(ADMET)聚合制備了一類新型離子烯，高度解離的液晶氟化芳酰磺酰亞胺標(biāo)記(“快速”)陰離子單體。這些離子烯與不同的陽離子(Li⁺， Na⁺， K⁺和Cs⁺)形成有序的片層，其熱穩(wěn)定性可達(dá)180°C，并具有與陽離子大小相關(guān)的疇間距，提供了與解離性FAST陰離子通道。

此外，通過電化學(xué)阻抗譜 (EIS) 和差示掃描量熱法 (DSC) 實(shí)驗(yàn)以及微動(dòng)彈性帶 (NEB) 計(jì)算表明，這些材料中的陽離子運(yùn)動(dòng)通過離子跳躍機(jī)制進(jìn)行。此外，在這些材料中添加陽離子配位溶劑可以使離子電導(dǎo)率提高＞1000倍。這項(xiàng)工作表明，分子設(shè)計(jì)可以促進(jìn)解離性陰離子通道的可控形成，從而顯著增強(qiáng)離子傳導(dǎo)。

圖1. 具有各種陽離子（M）的 pFAST-C20-M 聚合物的固態(tài)結(jié)構(gòu)和熱表征

具體而言，該工作利用高度解離、易于SNAr功能化，并能夠在固態(tài)下形成通道結(jié)構(gòu)的對(duì)稱FAST-C陰離子生成用于ADMET聚合的新型二烯單體FAST-C20。FAST-C20表現(xiàn)出高度的自組裝傾向，形成多種不同的熱響應(yīng)液晶相。聚合后，所得離子烯“pFAST-C20-M”形成高度有序的層狀材料。

由于其有序結(jié)構(gòu)和解離陰離子，pFAST-C20-M聚合物顯示出最高的總體離子電導(dǎo)率和最低的離子傳導(dǎo)活化能?？傊摴ぷ鞅砻麝庪x子分子設(shè)計(jì)可以調(diào)整陰離子跳躍位點(diǎn)之間的連接性和距離，以進(jìn)一步提高固態(tài)聚合物電解質(zhì)離子電導(dǎo)率并降低活化能。

圖2. pFAST-C20-M離子烯的離子電導(dǎo)率

Lamellar Ionenes with Highly Dissociative, Anionic Channels Provide Lower Barriers for Cation Transport, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1021/jacs.3c05053

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