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蘭興旺/白國(guó)義ACS Catalysis：Tx-TzTz-CMP-2選擇性光還原CO2為CH4

光催化CO₂還原成CH₄是緩解當(dāng)前能源和環(huán)境危機(jī)的一種有吸引力的方法，但實(shí)現(xiàn)高選擇性和高轉(zhuǎn)換效率還是一個(gè)挑戰(zhàn)，因此合理設(shè)計(jì)用于CO₂吸附和活化的光催化劑至關(guān)重要。

基于此，河北大學(xué)蘭興旺教授和白國(guó)義教授等人報(bào)道了兩種以噻唑[5, 4-d]噻唑連接的具有氧化還原活性的松石（truxene）基共軛微孔聚合物，用于無(wú)金屬光催化將CO₂還原為CH₄。

需注意，擴(kuò)展π-共軛體系的優(yōu)化聚合物Tx-TzTz-CMP-2的CH₄產(chǎn)率為300.6 μmol g-1 h-1，選擇性為71.2%，在不添加任何金屬助催化劑和光敏劑的情況下，其CH₄產(chǎn)率高于大多數(shù)已有報(bào)道的光催化劑。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了可能的反應(yīng)途徑上的吉布斯自由能。DFT計(jì)算表明，缺乏電子的噻唑-[5, 4-d]噻唑環(huán)作為活性催化位點(diǎn)暫時(shí)容納CO₂，其中N位點(diǎn)相對(duì)于S位點(diǎn)具有較低的CO₂吸附能，表明N位點(diǎn)可能是捕獲CO₂用于后續(xù)還原過(guò)程的最有利的活性位點(diǎn)。在噻唑基團(tuán)N位點(diǎn)的配位CO₂分子表現(xiàn)出輕微的彎曲構(gòu)型，距離為2.92 ?，證實(shí)CO₂是被N位點(diǎn)激活的。

更重要的是，CO的解吸和*CO加氫生成*CHO的過(guò)程是自發(fā)放熱過(guò)程，但CO的解吸比生成*CHO具有更高的吉布斯自由能，導(dǎo)致CO₂光還原為CO的選擇性較低。通常，*CHO中間體可能被還原為*CHOH（途徑I）和*OCH₂（途徑II），其中*OCH₂的生成能量顯著低于中間體*CHOH的生成能量。因此，在可見(jiàn)光照射下，通過(guò)途徑II的質(zhì)子偶聯(lián)還原*CHO在熱力學(xué)上更可行，從而降低CO的選擇性，實(shí)現(xiàn)CH₄產(chǎn)物的選擇性。

Extending the π-Conjugated System in Conjugated Microporous Polymers to Modulate Excitonic Effects for Metal-Free Selective CO₂ Photoreduction to CH₄. ACS Catal., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02950.

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