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熊訓(xùn)輝Nature子刊：人工動(dòng)態(tài)凝膠SEI助力超高比率大容量鋰金屬負(fù)極

構(gòu)建穩(wěn)定的人工SEI已成為克服鋰金屬負(fù)極差可逆性的最有效策略之一，但在10 mA cm^-2以上的高電流密度和10 mAh cm^-2以上的大面積容量條件下，其保護(hù)作用仍顯不足。

圖1 CS/DF-PEG-DF薄膜的設(shè)計(jì)和力學(xué)性能

華南理工大學(xué)熊訓(xùn)輝等報(bào)告了一種動(dòng)態(tài)凝膠來制備堅(jiān)固的人工層，以在超高電流密度和面容量下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極。具體而言，這項(xiàng)工作通過殼聚糖（CS）和二苯甲醛封端的遙爪聚乙二醇（DF-PEG-DF）在二甲基亞砜（DMSO）溶劑中的交聯(lián)反應(yīng)制備了動(dòng)態(tài)凝膠。

得益于柔性聚乙二醇（PEG）骨架和離子導(dǎo)電的剛性殼聚糖組分，CS/DF-PEG-DF-SEI層具有足夠的延展性、良好的機(jī)械強(qiáng)度和高離子導(dǎo)電性。此外，CS中豐富的極性基團(tuán)為與鋰金屬的有效粘附和Li⁺在Li/電解質(zhì)界面的均勻分布提供了大量的相互作用位點(diǎn)。

圖2 CS/DF-PEG-DF@Li的反應(yīng)機(jī)理和化學(xué)穩(wěn)定性

結(jié)果，CS/DF-PEG-DF@Li負(fù)極在0?mAh?cm^?2和10?mA?cm^?2的條件下，表現(xiàn)出前所未有的循環(huán)穩(wěn)定性，超過3200小時(shí)。此外，它還實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，并具有88.0%的超高鋰?yán)寐省．?dāng)與高負(fù)載真極配對(duì)時(shí)，CS/DF-PEG-DF@Li負(fù)極也顯示出增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。

作者認(rèn)為，同時(shí)具有優(yōu)異的機(jī)械性能和高離子電導(dǎo)率將是穩(wěn)定SEI的關(guān)鍵因素，這可以為穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極的界面設(shè)計(jì)提供啟示。

圖3 Li||Cu半電池和Li||S/Li||LFP全電池的電化學(xué)性能

Dynamic gel as artificial interphase layer for ultrahigh-rate and large-capacity lithium metal anode. Nature Communications 2023. DOI：10.1038/s41467-023-39636-6

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