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朱勝/楊烽Angew.：新型一維（1D）異質(zhì)結(jié)構(gòu)助力ORR

酞菁鐵（FePc）作為一種極具發(fā)展前景的非貴金屬催化劑，因其獨(dú)特的FeN₄位點(diǎn)而受到廣泛的關(guān)注。然而，平面對(duì)稱結(jié)構(gòu)使FePc對(duì)氧還原反應(yīng)（ORR）的催化性能不理想。

基于此，山西大學(xué)朱勝博士和南方科技大學(xué)楊烽副教授等人報(bào)道了一種新型的一維（1D）異質(zhì)結(jié)構(gòu)ORR催化劑，通過(guò)主客體化學(xué)將FePc偶聯(lián)在多金屬氧酸鹽封裝的碳納米管（FePc-{PW₁₂}@NTs）上。

在堿性介質(zhì)中，F(xiàn)ePc-{PW₁₂}@NT電催化劑表現(xiàn)出突出的耐久性、甲醇耐受性和ORR活性，具有0.90 V的高半波電位和30.9 mV dec^?1的低Tafel斜率。

此外，組裝Zn-空氣電池具有280 mW cm^-2的超高功率密度、優(yōu)異的充/放電性能和超過(guò)500 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，優(yōu)于商用Pt/C+IrO₂正極。

通過(guò)DFT計(jì)算，對(duì)比SWNT，{PW₁₂}@NT給FePc的電子更少，因?yàn)樵陔s化結(jié)構(gòu)中，SWNT也給內(nèi)部{PW₁₂}簇提供了部分電子以穩(wěn)定它們。

Bander電荷數(shù)據(jù)，SWNT和{PW₁₂}@NT傳遞的電荷分別為0.16和0.09 e，其中{PW₁₂}@NT對(duì)FePc的吸附能為1.72 eV，高于SWNT。{PW₁₂}團(tuán)簇在SWNT內(nèi)部的包封引起了納米管的局部拉伸應(yīng)變，調(diào)整了FePc的分子對(duì)稱性，使得雜化結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定。

此外，結(jié)構(gòu)演化和電子定位可以調(diào)節(jié)Fe原子的電荷分布和配位環(huán)境，從而調(diào)節(jié)Fe-N₄中心的ORR催化活性。FePc和FePc-{PW₁₂}@NT催化劑的第4個(gè)還原步驟（*OH + H⁺→H₂O）是決定速率的步驟，而FePc-{PW₁₂}@NT的激活勢(shì)阱為0.45 eV，低于FePc。

FePc-NT的第3個(gè)還原步驟（*O + H⁺→*OH）成為速率決定步驟，其激活勢(shì)壘為0.47 eV。因此，具有應(yīng)變和曲率效應(yīng)的{PW₁₂}@NT的1D異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以改善FePc的吸附，提高本征ORR活性。

Biaxially-Strained Phthalocyanine at Polyoxometalate@Carbon Nanotube Heterostructure Boosts Oxygen Reduction Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202309545.

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