結(jié)果與討論圖1. 單層CrI3，菱形和單斜堆疊的CrI3雙層的聲學(xué)和光學(xué)模式如圖1a所示，單層CrI3的原胞具有兩個(gè)磁性Cr離子，它們具有兩種磁共振模式。兩個(gè)局部磁矩在聲學(xué)模式下同相，但在光學(xué)模式下異相。對(duì)于聲學(xué)模式，兩個(gè)磁矩具有相同的方位角，但對(duì)于光學(xué)模式，它們相差π。由于層間磁耦合，兩層的聲（光）磁振子模式發(fā)生雜化，產(chǎn)生兩種不同的磁振子模式。一種模式是奇數(shù)，另一種是偶數(shù)，具體如圖1b，c所示。圖2. 單層CrI3中磁振子-拉曼效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果對(duì)于聲學(xué)磁振子模式，介電張量的變化如圖2a，b所示。其中可以看出，對(duì)角線分量εxx和εyy的實(shí)部和虛部的曲線類似于余弦函數(shù)，而非對(duì)角線分量εxy和εyx則類似于正弦函數(shù)。然而，其與聲學(xué)模式相反，具體見圖2c、d。此外，光子能量作為介電張量計(jì)算中的一個(gè)參數(shù)，這與實(shí)驗(yàn)中使用的不同激光源相對(duì)應(yīng)。而拉曼選擇規(guī)則不取決于光子能量，而是取決于拉曼強(qiáng)度。對(duì)于斯托克斯模式，計(jì)算的拉曼強(qiáng)度作為光子能量的函數(shù)，具體如圖2f所示。當(dāng)計(jì)算中未考慮SOC效應(yīng)時(shí)，拉曼強(qiáng)度為零，這表明磁振子引起的拉曼效應(yīng)是SOC相互作用的結(jié)果。圖3. 單斜疊層CrI3中磁振子拉曼效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果由于層間耦合，聲模和光模都分裂成兩個(gè)不同的奇偶性，如圖1c所示。與單層相比，單斜雙層中的磁振子有三種新的拉曼散射過程，即奇聲模引起的兩個(gè)磁振子拉曼和偶光模引起的一個(gè)和兩個(gè)磁共振子拉曼。而奇模對(duì)一個(gè)磁振子拉曼信號(hào)沒有貢獻(xiàn)，這可以通過圖3中c、d和g、h中計(jì)算的Δε曲線來(lái)證明。如圖3j所示，層間耦合是單斜堆疊雙層旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性斷裂的原因；同時(shí)，這也是單磁振子拉曼信號(hào)存在的原因。層間耦合不僅確定偶光學(xué)模式的拉曼強(qiáng)度，還確定偶聲學(xué)模式的LR、RR和LL通道的拉曼強(qiáng)度；而這些拉曼強(qiáng)度具有相同的數(shù)量級(jí)，具體如圖3i，j所示。計(jì)算得到的兩個(gè)磁振子拉曼強(qiáng)度如圖3k?n所示，只有LR通道具有顯著的強(qiáng)度，而其他通道可以忽略不計(jì)。此外，單斜雙層的三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性被打破，這是因?yàn)閮蓚€(gè)磁振子拉曼信號(hào)不是由層間耦合引起的，而是由單個(gè)單層引起的。結(jié)論與展望作者提出了一種第一性原理方法，并計(jì)算了由于CrI3單層和雙層中不同的磁振子模式引起的圓偏振拉曼信號(hào)強(qiáng)度。此外，在CrI3單層和菱形雙層中，由磁振子引起的拉曼強(qiáng)度與從磁振子贗角矩和磁振子模宇稱推導(dǎo)出的選擇規(guī)則一致。作者還發(fā)現(xiàn)，由于層間耦合，對(duì)稱性破壞的單斜雙層違反了選擇規(guī)則。文獻(xiàn)信息Shuang Liu et.al Theoretical Study on the Raman Effect Due to Magnons in Two-Dimensional Magnets Nano Letters 2023https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01851【做計(jì)算 找華算】華算科技專注DFT代算服務(wù)、正版商業(yè)軟件版權(quán)、全職海歸計(jì)算團(tuán)隊(duì)，10000+成功案例！Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂發(fā)頂刊，好評(píng)如潮！計(jì)算內(nèi)容涉及OER、HER、ORR、CO2RR、NRR自由能臺(tái)階圖、火山理論、d帶中心、反應(yīng)路徑、摻雜、缺陷、表面能、吸附能等。添加下方微信好友，立即咨詢：
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