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Nature子刊：?jiǎn)卧哟呋瘎┑脑訕?gòu)型動(dòng)態(tài)活化，實(shí)現(xiàn)選擇性電催化CO2還原

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將CO₂電化學(xué)轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)燃料是儲(chǔ)存可再生能源的有效途徑。然而，高效CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的關(guān)鍵挑戰(zhàn)是由于不同的反應(yīng)路徑導(dǎo)致的反應(yīng)復(fù)雜性，因此，大量的電催化劑被研究用于CO₂還原，其中單原子催化劑由于其顯著的選擇性而受到人們的關(guān)注。目前，仍然缺乏對(duì)單原子位點(diǎn)上的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)和由此產(chǎn)生的產(chǎn)品構(gòu)型之間的相互作用的深入理解。

此外，各種產(chǎn)物的選擇性與中間體的結(jié)合情況密切相關(guān)，這直接與催化活性的分配與特定的反應(yīng)位點(diǎn)相關(guān)聯(lián)。更重要的是，在電勢(shì)驅(qū)動(dòng)反應(yīng)(即電化學(xué)CO₂還原)過(guò)程中，活性位點(diǎn)的原子結(jié)構(gòu)可能發(fā)生顯著變化，從而產(chǎn)生自適應(yīng)活性狀態(tài)。因此，解決所有這些問(wèn)題需要詳細(xì)和系統(tǒng)的原位研究。

基于此，臺(tái)灣大學(xué)陳浩銘和Yuan-Chung Cheng等直接揭示了原子分散的銅體系中電勢(shì)驅(qū)動(dòng)的動(dòng)態(tài)重構(gòu)，進(jìn)一步闡明了其電化學(xué)還原CO₂的產(chǎn)物構(gòu)型依賴性。

研究人員首次利用液相電化學(xué)透射電子顯微鏡實(shí)現(xiàn)了氮配位銅單原子電催化劑在CO₂還原過(guò)程中動(dòng)態(tài)變化的成像；并通過(guò)綜合分析發(fā)現(xiàn)，在CO₂還原過(guò)程中，原子構(gòu)型的動(dòng)態(tài)活化產(chǎn)生了自適應(yīng)的低配位形式(金屬-N鍵的弱化/斷裂)，其有效的原子表面充電顯著提高了對(duì)CO產(chǎn)物的催化選擇性。

同時(shí)，原子表面電荷(φe)與構(gòu)型轉(zhuǎn)化為動(dòng)態(tài)低配位電荷密切相關(guān)(Cu SAC為?0.7 V，F(xiàn)e為?0.3 V，Co SAC 為?0.4 V)，表明原子表面電荷可以作為CO₂RR產(chǎn)物分布的內(nèi)在選擇性和活性的信息指示劑。

總的來(lái)說(shuō)，研究人員已經(jīng)證明SAC的原子構(gòu)型可以顯著影響活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和中間體的吸附，從而最終改變CO₂RR途徑的能壘；并且該項(xiàng)研究提出的觀點(diǎn)，動(dòng)態(tài)低N配位構(gòu)型通過(guò)在原子表面儲(chǔ)存電荷來(lái)促進(jìn)CO₂RR，將為單原子催化劑體系提供一個(gè)普遍的解釋，并提供一個(gè)全面的原位研究的機(jī)理理解的模型。更重要的是，該項(xiàng)研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了原子表面電荷作為建立與電催化活性相關(guān)性的信息指標(biāo)的重要潛力。

Activating Dynamic Atomic-configuration for Single-site Electrocatalyst in Electrochemical CO₂ Reduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40970-y