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?AFM：1T’RexMo1-xS2-2H MoS2橫向異質(zhì)結(jié)增強(qiáng)析氫反應(yīng)性能

就全球能源需求和環(huán)境污染問題而言，氫氣是一種很有前景的清潔能源可以有效地解決能源危機(jī)。例如，氫氣可以用作運(yùn)輸?shù)馁Y源，氨生產(chǎn)中的Haber過程以及燃料電池裝置。雖然氫氣主要是由化石燃料通過蒸汽-甲烷重整、重?zé)N的部分氧化和煤炭氣化產(chǎn)生的，但這類燃料的使用通過排放溫室氣體，如CO₂和CH₄以及能源的消耗，加劇了全球變暖的問題因此，必須開發(fā)新的技術(shù)，從可持續(xù)的資源生產(chǎn)氫氣，而不排放溫室氣體。電解水具有水資源豐富、環(huán)境相容性好、可大量生產(chǎn)等優(yōu)點(diǎn)，是一種很有前景的產(chǎn)氫方法。特別是它可以通過使用可再生能源資源，包括太陽能和風(fēng)能，以實(shí)現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展。為了減少電解水的能量消耗，需要高效的電催化劑。鉑（Pt）族貴金屬對陰極析氫反應(yīng)（HER）具有最佳的催化性能；然而，它們是稀有材料，因此價格昂貴。

基于此，淑明女子大學(xué)Kim Soo Min，東國大學(xué)Han Young-Kyu和成均館大學(xué)Kim Ki Kang（共同通訊）等人報道了1T’Re_xMo_1-xS₂和2H MoS₂之間的空間異質(zhì)結(jié)對催化活性的提高。

線性掃描伏安法中的極化曲線以Gr<2H MoS₂<1T’ReS₂<1T’ReS₂<1T’Re_0.76Mo_0.24S₂ <側(cè)向異質(zhì)結(jié)的順序向Pt 參考移動，其Tafel斜率以相同的順序下降。在10 mA cm^-2電流密度和58 mV dec^-1的Tafel斜率下，1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)催化劑達(dá)到了-0.084 V的低過電位。此外，在酸性介質(zhì)中，使用計時電位法（10 mA cm^-2）測試了1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性，時間為1800秒。電位在前100秒略有增加，之后幾乎沒有變化，測試結(jié)果表明1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性。即使加入新的電解質(zhì)，1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下保持其催化活性大于1800秒。1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)催化劑具有良好的穩(wěn)定性和優(yōu)越的催化性能是電化學(xué)制氫的有希望的候選材料。

此外，電化學(xué)阻抗譜也測試和計算了所有樣品的溶液電阻和電荷轉(zhuǎn)移電阻，1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)催化劑的電荷轉(zhuǎn)移電阻最低，因此在電化學(xué)反應(yīng)過程中電子轉(zhuǎn)移更快。因此，電化學(xué)阻抗譜分析的結(jié)果與HER 性能一致。結(jié)果表明，1T’Re_xMo_1-xS₂-2H MoS₂橫向異質(zhì)結(jié)催化劑在所有過渡金屬二硫化物催化劑中具有最好的HER催化性能。

采用密度泛函理論（DFT）計算了異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)引起的催化活性變化。氫吸附自由能（ΔG_H*）是評價催化劑HER活性的重要參數(shù)。值得注意的是，富Mo異質(zhì)結(jié)（-0.75 eV）的形成能大大低于富Re異質(zhì)結(jié)（-0.06 eV）的形成能。這表明富Mo異質(zhì)結(jié)的形成是非常有利的，具有很高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。1T’Re_0.71Mo_0.29S₂的ΔG_H*從0.25到0.57 eV（平均0.41 eV）強(qiáng)烈受到異質(zhì)結(jié)形成的影響。

有趣的是，富Mo 異質(zhì)結(jié)的ΔG_H*值低于1T’Re_0.71Mo_0.29S₂的ΔG_H*值，最小值為0.07 eV（平均0.26 eV），接近于零。而富Re異質(zhì)結(jié)的S原子表現(xiàn)出更高的最小值為0.38 eV（平均0.65 eV）。富Mo異質(zhì)結(jié)的低 ΔG_H以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，很好地解釋了催化活性增強(qiáng)的原因。

總之，從2H MoS₂到1T′Re_xMo_1?xS₂的電子轉(zhuǎn)移和1T′Re_xMo_1?xS₂中接近0的ΔG_H*在異質(zhì)結(jié)附近提高了HER性能。在1T′Re_xMo_1?xS₂-2H MoS₂異質(zhì)結(jié)處，形成了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性高的富Mo異質(zhì)結(jié)，并且隨著費(fèi)米能級附近態(tài)密度的增加和富Mo異質(zhì)結(jié)的最優(yōu)ΔG_H*的結(jié)合，HER性能得到了極大的提高。本文研究結(jié)果為設(shè)計更高效、更穩(wěn)定的全解水電催化劑提供了一種新方法。

1T’ RexMo_1-xS₂-2H MoS₂ Lateral Heterojunction for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance, Advanced Functional Materials, 2022, DOI：10.1002/adfm.202209572.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209572.

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