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號外，Sargent跳槽啦！

說起鈣鈦礦，就不得不提到Edward H. Sargent教授，在催化領(lǐng)域有著舉足輕重地位的他，在量子點(diǎn)與鈣鈦礦這兩種材料中更是占據(jù)半壁江山。源于他超高的被引用量，現(xiàn)在閉著眼找一篇“Perovskite”文章，必然會(huì)在某個(gè)角落溯源到他的名字。根據(jù)谷歌學(xué)術(shù)數(shù)據(jù)，Sargent教授近五年來的引用次數(shù)已達(dá)到86000多次，總引用數(shù)已經(jīng)超過113000次，而h指數(shù)則達(dá)到了恐怖的170，此等大牛使我眾凡人望塵莫及。此外，Sargent的文章用詞優(yōu)美，邏輯縝密，一口氣讀下來酣暢淋漓，令人如沐春風(fēng)。

值得注意的是，大牛Sargent已經(jīng)出現(xiàn)在美國西北大學(xué)（Northwestern University）網(wǎng)頁！宇宙第一材料天團(tuán)從加拿大轉(zhuǎn)移到美國了。

https://chemistry.northwestern.edu/people/core-faculty/profiles/ted-sargent.html

在多倫多大學(xué)的老課題組主頁上也可以看到西北大學(xué)的標(biāo)志，看來是‘和平分手’的節(jié)奏。

老課題組主頁：https://light.northwestern.edu/

2022年Sargent在老東家完美收官，鈣鈦礦領(lǐng)域的最后十舞

我們將2022年Sargent教授課題組有關(guān)鈣鈦礦的十篇成果簡要介紹，他又發(fā)了2篇Nature，2篇大子刊！

JACS：寬禁帶鈣鈦礦量子點(diǎn)用于天藍(lán)色發(fā)光二極管

基于QD-in-matrix結(jié)構(gòu)的紅光二極管在100 cd m^-2的初始亮度下已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了超過18%的外量子效率，且工作壽命超過2000小時(shí)，而在天藍(lán)色發(fā)光鈣鈦礦LEDs中穩(wěn)定性與外量子效率仍遠(yuǎn)低于商業(yè)化標(biāo)準(zhǔn)。

加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent將CsPbBr₃鈣鈦礦量子點(diǎn)嵌入CsPb_1-xSr_xBr₃鈣鈦礦陣列中，通過在基質(zhì)鈣鈦礦中引入Sr²⁺來調(diào)整晶格匹配、增加帶隙，并加入雙(4-氟苯基)苯基氧化膦與Sr²⁺產(chǎn)生強(qiáng)配位作用，由此隔絕H₂O，解決了Sr²⁺的易吸濕性導(dǎo)致的鈣鈦礦侵蝕。以此獲得的QD-in-matrix結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出優(yōu)秀的空氣、光照穩(wěn)定性，以及鈣鈦礦基質(zhì)與量子點(diǎn)之間高效的電荷傳輸；基于此制備的LEDs獲得了13.8%的外量子效率與超過了6000cd m^-2的超高亮度。

https://doi.org/10.1021/jacs.1c12556

Advanced Functional Materials：定制前驅(qū)體實(shí)現(xiàn)了用于固態(tài)照明的烷基銨鹵化錫鈣鈦礦磷光器件

在具有寬帶自陷態(tài)發(fā)射的鈣鈦礦磷光體中，錫基磷光體由于具備很高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）而倍受關(guān)注，但是錫基鈣鈦礦磷光體的合成需要在惰性氣氛中進(jìn)行。

南京大學(xué)鄧正濤與多倫多大學(xué)Edward H. Sargent通過精細(xì)調(diào)控前驅(qū)體，實(shí)現(xiàn)了在空氣中合成低維錫基鈣鈦礦，制備的薄膜擁有超過80%的PLQY，且Stokes shift超過150 nm?；谛涟符}制備的白光發(fā)光二極管表現(xiàn)出適宜于家庭照明用途的暖白光發(fā)光(相關(guān)色溫=2654K)，顯色指數(shù)達(dá)到了92，是目前報(bào)道最好的無鉛鈣鈦礦WLEDs。

https://doi.org/10.1002/adfm.202111346

Advanced Materials：原位引入無機(jī)配體實(shí)現(xiàn)帶隙穩(wěn)定的混合鹵素鈣鈦礦量子點(diǎn)器件

混合鹵素鈣鈦礦納米晶在配體交換后由于體系中不充分的配體，很容易導(dǎo)致納米晶表面的不完全鈍化。后續(xù)引入無機(jī)配體可以很好的鈍化表面，但無機(jī)配體需要高極性溶劑DMF/DMSO來溶解，而高極性溶劑會(huì)損害鈣鈦礦納米晶的結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致LEDs器件的不穩(wěn)定性。

多倫多大學(xué)士嘉堡分校Oleksandr Voznyy，蘇州大學(xué)廖良生以及多倫多大學(xué)Edward H. Sargent團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在納米晶純化過程中，采用極性較小的溫和溶劑乙酸乙酯來原位的引入無機(jī)配體，所制備的混合鹵素鈣鈦礦膠體可在100W cm^-2光照下保持穩(wěn)定，并在25℃和40%的濕度下穩(wěn)定超過一年?；诖蒜}鈦礦納米晶所制備的LED器件實(shí)現(xiàn)了24.4%的EQE和極窄的發(fā)射(半峰寬為30 nm)；且與已報(bào)道的最穩(wěn)定紅光鈣鈦礦LEDs (EQE＞20%)相比，工作穩(wěn)定性提高了6倍。

https://doi.org/10.1002/adma.202200854

ACS Central Science 低維鈣鈦礦發(fā)光和結(jié)構(gòu)的高通量實(shí)驗(yàn)評估方法

高通量實(shí)驗(yàn)是結(jié)合機(jī)器人技術(shù)、排列組合法和并行處理法來探尋新材料的技術(shù)。而金屬鹵化物鈣鈦礦是一種具有很大化學(xué)組分調(diào)整空間的光電材料。

加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一個(gè)高通量工作流程來合成和表征發(fā)光鈣鈦礦單晶，通過篩選優(yōu)化16000種鈣鈦礦單晶的發(fā)光光譜，研究了合成參數(shù)與組分對鈣鈦礦單晶發(fā)光強(qiáng)度的影響，此高通量工作流程的加速因子是先前報(bào)道合成和表征方法的100倍以上?；诖斯ぷ髁鞒?，研究人員優(yōu)化出3,4-二氟苯基甲胺來合成金屬鹵素鈣鈦礦，并獲得了10%的PLQY。

https://doi.org/10.1021/acscentsci.2c00041

Nature Photonics：量子尺寸調(diào)控的異質(zhì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高效率高穩(wěn)定性的倒置鈣鈦礦太陽能電池

低維鈣鈦礦可以通過調(diào)節(jié)鉛鹵八面體的層數(shù)(n)來實(shí)現(xiàn)不同的能帶分布。包含2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了大于25%的PCE，但n=1和2的分布卻不利于倒置結(jié)構(gòu)電池的載流子傳輸。

多倫多大學(xué)Edward H. Sargent與上?？萍即髮W(xué)寧志軍報(bào)告了一種2D/3D混合結(jié)構(gòu)的倒置電池器件。通過分子尺寸較大的有機(jī)陽離子3F-PEA，以較慢的結(jié)晶速度形成2D結(jié)構(gòu)，形成了n≥3的低維鈣鈦礦，實(shí)現(xiàn)了準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)認(rèn)證為23.91%的效率，并且在室溫與50%的相對濕度下，未封裝的器件連續(xù)工作1000小時(shí)后性能未衰減。

https://doi.org/10.1038/s41566-022-00985-1

Nature：改進(jìn)晶粒表面鈍化的全鈣鈦礦疊層太陽能電池

全鈣鈦礦疊層太陽能電池有望于突破單節(jié)電池的理論極限，但受限于上層Pb-Sn混合窄帶隙電池的較短載流子擴(kuò)散長度，以至于疊層電池?zé)o法獲得較高的電流密度。

南京大學(xué)譚海仁課題組與多倫多大學(xué)Edward H. Sargent團(tuán)隊(duì)采用分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法，發(fā)現(xiàn)常用的鈍化分子PEA⁺，在鈣鈦礦結(jié)晶的溫度下無法很好地鈍化表面缺陷；而使用4-三氟甲基苯基銨(CF3-PA)可以增強(qiáng)鈍化劑的吸附，它表現(xiàn)出比苯乙胺更強(qiáng)的鈣鈦礦表面-鈍化劑相互作用。通過在前驅(qū)液中添加少量的CF3-PA，使窄帶隙電池的擴(kuò)散長度超過了5?μm，效率超過了22%?；诖蒜g化方法制備的全鈣鈦礦疊層電池達(dá)到了26.4%的認(rèn)證效率，超過了效率最高的單節(jié)鈣鈦礦太陽能電池。封裝后的器件在最大功率點(diǎn)運(yùn)行600小時(shí)后，仍能保持初始性能的90%以上。

https://doi.org/10.1038/s41586-021-04372-8

Nature Electronics：鈣鈦礦實(shí)現(xiàn)亞毫米光探測和測距

光探測和測距(LiDAR)技術(shù)是一種應(yīng)用于自動(dòng)駕駛汽車、機(jī)器視覺和增強(qiáng)現(xiàn)實(shí)的動(dòng)態(tài)遙技術(shù)。這些苛刻的測距應(yīng)用場景需要很高的光電探測器的響應(yīng)速度和信噪比。硅基器件一直是激光雷達(dá)光電探測器在850-950 nm范圍內(nèi)的首要選擇。然而，硅的間接帶隙特性導(dǎo)致其在近紅外區(qū)域的吸收系數(shù)很低，且需要在響應(yīng)速度和效率之間進(jìn)行權(quán)衡。

多倫多大學(xué)Edward H. Sargent團(tuán)隊(duì)報(bào)道了溶液處理的鉛錫二元鈣鈦礦光電探測器，通過對錫鈣鈦礦前驅(qū)體進(jìn)行改造，使鈣鈦礦在精準(zhǔn)的化學(xué)計(jì)量比上結(jié)晶，并防止與其空穴傳輸層形成界面缺陷。該方法從溶液中去除氧氣，通過補(bǔ)償將Sn⁴⁺轉(zhuǎn)化為Sn²⁺，并且不會(huì)留下金屬錫和SnO_x的殘留物。制成的器件在850 nm處具有85%的外量子效率，暗電流低于10^-8 A cm^-2，響應(yīng)時(shí)間大于100 ps，且可以在50微米標(biāo)準(zhǔn)偏差下分辨亞毫米的距離。

https://doi.org/10.1038/s41928-022-00799-7

Advanced Science：降低準(zhǔn)二維鈣鈦礦的相分布實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的深藍(lán)光電致發(fā)光器件

溶液法制備的準(zhǔn)2D鈣鈦礦包含多種不同大小量子阱分布，這種不均勻的結(jié)構(gòu)導(dǎo)致載流子易于陷入最小帶隙的部分中，從而限制了深藍(lán)光的發(fā)射，并且加速了俄歇復(fù)合。

多倫多大學(xué)Edward H. Sargent與梨花女子大學(xué)Dong Ha Kim提出了一種新的準(zhǔn)2D鈣鈦礦制備方法，使制備過程中的溶劑與反溶劑可控的同時(shí)蒸發(fā)，由此使準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜中的相分布更加均勻。通過對準(zhǔn)二維鈣鈦礦成膜動(dòng)力學(xué)進(jìn)行調(diào)控，獲得了穩(wěn)定的深藍(lán)色電致發(fā)光器件，其峰值發(fā)射波長為466 nm，線寬為14 nm。且在EQE為0.1%的情況下顯示出280 cd m^-2的最大亮度。

https://doi.org/10.1002/advs.202201807

Nature Review Materials：鈣鈦礦發(fā)光器件商業(yè)化路線圖

鈣鈦礦LEDs是下一代高顯色高純度顯示器和照明的理想選擇。然而鈣鈦礦的工業(yè)化應(yīng)用還受到幾個(gè)技術(shù)瓶頸的阻礙，如顯色再現(xiàn)性不足、工作穩(wěn)定性低、毒性和大規(guī)模生產(chǎn)受限等。多倫多大學(xué)Edward H. Sargent與首爾大學(xué)Tae-Woo Lee教授團(tuán)隊(duì)綜述了鈣鈦礦發(fā)光器件的現(xiàn)狀，提出一個(gè)技術(shù)路線圖，明確了鈣鈦礦顯色技術(shù)進(jìn)入具有高色彩純度、虛擬現(xiàn)實(shí)顯示及通用或特殊照明市場的目標(biāo)需求。

https://doi.org/10.1038/s41578-022-00459-4

10. Nature：調(diào)節(jié)表面電勢使全鈣鈦礦疊層電池電壓最大化

寬帶隙電池(~1.7eV)和窄帶隙電池堆疊制備的全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池已超越了單節(jié)鈣鈦礦電池的效率記錄。盡管疊層電池進(jìn)展迅速，但寬帶隙中開路電壓(Voc)損失要大于正常帶隙鈣鈦礦電池，而Voc損失是疊層電池性能提升的下一個(gè)窗口。

多倫多大學(xué)的Edward H. Sargent教授與美國托萊多大學(xué)鄢炎發(fā)教授提出，Voc損失源于鈣鈦礦表面的不均勻電位和相差較多的鈣鈦礦與電子傳輸層的能級匹配，而常見的單胺分子無法解決這個(gè)問題，作者通過向鈣鈦礦表面引入1,3丙二胺分子（PDA）修飾了鈣鈦礦的表面態(tài)，從而獲得更加均勻的表面電勢分布，使準(zhǔn)費(fèi)米能級劈裂提高了90 meV，由此得到了Voc為1.33 V的寬帶隙電池。將該層與單節(jié)窄帶隙串聯(lián)，實(shí)現(xiàn)了Voc為2.19 V，效率超過27%，且在工作500小時(shí)后仍保持86%以上的初始效率。

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05541-z

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