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?北航JMCA：自重構(gòu)層對(duì)NiFeP催化劑析氧穩(wěn)定性的影響

氫是最有希望取代化石燃料的清潔能源之一。電解水是一種有效的制氫方法，包括析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）兩個(gè)半反應(yīng)。與雙電子的HER過(guò)程相比，四電子的OER是一個(gè)更為遲緩的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，決定了電解水的反應(yīng)速率。因此，人們對(duì)合成具有優(yōu)異OER活性的催化劑進(jìn)行了大量的研究。在多種OER催化劑中，磷化鎳鐵（NiFeP）是一種重要的催化劑，它會(huì)產(chǎn)生摻雜P 的（NiFe）OOH （（NiFe）OOH-p）來(lái)催化反應(yīng)。更重要的是，NiFeP表現(xiàn)出了最優(yōu)異的OER催化活性，這歸因于含O中間體調(diào)控的結(jié)合能和高電導(dǎo)率。

然而，OER催化劑的實(shí)際設(shè)計(jì)不僅需要優(yōu)異的活性，還需要出色的穩(wěn)定性。這些研究通常集中于了解NiFeP催化劑的OER活性位點(diǎn)，穩(wěn)定性機(jī)制和提高穩(wěn)定性的策略研究較少。北京航空航天大學(xué)陳海寧等人系統(tǒng)地研究了自重構(gòu)NiFe-OOH-P層對(duì)結(jié)晶型（Ni_1-xFe_x）₃P （NiFeP催化劑）催化穩(wěn)定性的影響。

為了測(cè)試穩(wěn)定性，在1 M KOH的三電極系統(tǒng)中獲得了恒定電位的電流-時(shí)間曲線，測(cè)試30小時(shí)后，電流密度從101 mA cm^-2急劇下降到40.7 mA cm^-2。下降的主要原因是原子溶解和O₂氣泡的附著。每隔10小時(shí)進(jìn)行一次電流-時(shí)間測(cè)定，以確定哪一項(xiàng)是決定因素。重測(cè)曲線開(kāi)始時(shí)的性能可以看作是受原子溶解影響的結(jié)果，而非氣泡附著影響的結(jié)果，有趣的是，曲線呈現(xiàn)周期性的下降，每10小時(shí)O₂去除后，初始電流密度幾乎不變，然后隨著測(cè)試的進(jìn)展而降低。在重測(cè)曲線開(kāi)始時(shí)，初始電流密度幾乎不變，表明原子溶解對(duì)穩(wěn)定性沒(méi)有明顯影響，類周期曲線中電流的變化是一個(gè)從O₂去除后電化學(xué)表面積增大到O₂氣泡吸附后表面積逐漸減小的重復(fù)過(guò)程。

此外，10到20小時(shí)和20到30小時(shí)的電流-時(shí)間曲線下降速度比0到10小時(shí)快，說(shuō)明平面自重構(gòu)層的產(chǎn)生可以加速O₂氣泡的附著過(guò)程。因此，O₂氣泡的附著是催化穩(wěn)定性的決定因素，可以得出當(dāng)前的穩(wěn)定性主要是由于被吸附的O₂氣泡而不是原子溶解造成的。此外，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，合成的（Ni_1-xFe_x）₃P表現(xiàn)出284 mV的過(guò)電位。測(cè)試30小時(shí)后，催化劑活性下降，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，過(guò)電位增加301 mV。令人驚訝的是，在去除表面O₂氣泡后，催化活性大大提高，過(guò)電位達(dá)到275 mV，甚至比合成的（Ni_1-xFe_x）₃P還要高。一般來(lái)說(shuō)，當(dāng)表面原子溶解到電解液中時(shí)，催化活性會(huì)降低，但我們的結(jié)果對(duì)于去氧的催化劑是相反的。也就是說(shuō)，催化劑的原子溶解不會(huì)降低OER性能。去除O₂氣泡后OER性能的恢復(fù)表明了吸附的O₂在確定催化活性方面的重要作用，這將使催化劑從電解質(zhì)中分離出來(lái)，從而抑制OER。

同樣，在去除O₂氣泡后10小時(shí)或20小時(shí)的測(cè)試也發(fā)現(xiàn)催化劑的OER性能的恢復(fù)，這進(jìn)一步證實(shí)了研究者的理解。此外，通過(guò)構(gòu)建（Ni_1-xFe_x）₃P /NiFe-OH-P的超厭氧異質(zhì)結(jié)構(gòu)，緩解了電極上氣泡的附著，不僅獲得了優(yōu)異的活性，而且顯著增強(qiáng)了電極的穩(wěn)定性，在120小時(shí)的恒電位測(cè)試中，電流密度從120 mA cm^-2略微降低到100 mA cm^-2。

本文系統(tǒng)地研究了自重構(gòu)層對(duì)催化劑穩(wěn)定性的影響。OER過(guò)程中，（Ni_1-xFe_x）₃P首先形成（Ni_1-xFe_x）₃P-O/（NiFe）OOH-P異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在（NiFe）OOH-P層的保護(hù)下，F(xiàn)e&P從（NiFe）OOH-P中迅速溶解，而從（Ni_1-xFe_x）₃P-O中緩慢溶解，從而趨于（Ni_1-xFe_x）₃P -O/NiOOH異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

密度泛函理論（DFT）模擬表明，（Ni_1-xFe_x）₃P-O的Fe-O與NiOOH之間的協(xié)同作用仍然可以有效地催化OER。因此，原子溶解幾乎不影響催化穩(wěn)定性。然而，表面附著的O₂氣泡的增加會(huì)顯著降低OER性能。本文的研究為未來(lái)設(shè)計(jì)具有優(yōu)異穩(wěn)定的催化劑提供了一定的思路和策略。

Roles of self-reconstruction layer in catalytic stability of NiFeP catalyst during oxygen evolution reaction, Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI：10.1039/D2TA06514B.

https://doi.org/10.1039/D2TA06514B.

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