1. Nat Commun.: 理論計(jì)算加實(shí)驗(yàn)，篩選出LaAlO3用于高效催化2e?WOR產(chǎn)H2O2
電化學(xué)雙電子水氧化反應(yīng)(2e?WOR)作為一種有希望實(shí)現(xiàn)連續(xù)生產(chǎn)過氧化氫(H2O2)的有效方法已引起人們廣泛關(guān)注。然而，與陰極H2O2生產(chǎn)相比，陽極2e?WOR催化劑由于其惡劣的氧化環(huán)境而難以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定高效的H2O2生產(chǎn)。因此，需要在電催化劑方面進(jìn)行改進(jìn)，以使其更加穩(wěn)定、高活性和選擇性催化2e?WOR?；诖耍?strong>斯坦福大學(xué)鄭曉林和卡爾加里大學(xué)Samira Siahrostami等結(jié)合密度泛函理論(DFT)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)，篩選出了一個(gè)穩(wěn)定和有效的鈣鈦礦催化劑(LaAlO3)進(jìn)行陽極2e?WOR。
首先，研究人員廣泛研究了超過2000個(gè)鈣鈦礦的文，以鑒定在pH=8下的32個(gè)穩(wěn)定鈣鈦礦和pH=11下的2e-WOR 的10個(gè)穩(wěn)定鈣鈦礦。結(jié)果表明，在兩種pH條件下，LaAlO3是其他穩(wěn)定的La基鈣鈦礦催化劑中活性和選擇性最高的催化劑。為了驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果，研究人員通過溶液燃燒法合成了LaAlO3，并通過相應(yīng)的表征證明了合成的LaAlO3是具有(100)和(110)兩個(gè)主晶面的立方晶體結(jié)構(gòu)。
此外，研究人員在2 M KHCO3(pH=8.3)和4 M K2CO3/KHCO3(1:7，pH=11)兩種不同的電解質(zhì)中評(píng)估了LaAlO3對(duì)2e?WOR的催化性能。結(jié)果表明，LaAlO3在兩種電解質(zhì)中對(duì)2e?WOR的催化活性均優(yōu)于TiO2、BiVO4、ZnO和FTO；LaAlO3在10 mA cm-2電流密度下的過電位僅為510 mV，在2.7 VRHE和3.2 VRHE時(shí)H2O2產(chǎn)生率分別為0.16 mmol cm-2(128 ppm)和1.23 mmol cm-2(808 ppm)，并且其還具有優(yōu)異的選擇性(3.34 VRHE時(shí)的峰值FE為87%)和穩(wěn)定性(反應(yīng)3小時(shí)后FE僅下降3%)。
Discovery of LaAlO3 as An Efficient Catalyst for Two-electron Water Electrolysis towards Hydrogen Peroxide. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34884-4
2. Angew.: (100)取向的Pt超薄表面：結(jié)合單晶和納米粒子的優(yōu)點(diǎn)以促進(jìn)ORR
質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)是解決世界能源危機(jī)和實(shí)現(xiàn)全球可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)。阻礙PEMFC大規(guī)模使用的一個(gè)主要瓶頸是鉑基催化劑的高成本，因此將PEMFC中的Pt含量減少到與傳統(tǒng)催化轉(zhuǎn)化器相當(dāng)?shù)乃?，?duì)于該技術(shù)的大規(guī)模利用至關(guān)重要。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，具有高配位的單晶表面通常對(duì)氧還原反應(yīng)(ORR)等具有較高的比活性，因此清華大學(xué)牛志強(qiáng)和張亮等通過外延生長(zhǎng)來構(gòu)建超薄的Pt(100)合金表面，其具有高的比活性和大的電化學(xué)活性表面積。
外延生長(zhǎng)的鉑合金表面不僅減少了低配位位點(diǎn)的數(shù)量(如NPs中普遍存在的邊緣和角原子)，而且表現(xiàn)出較高的壓縮應(yīng)變。同時(shí)，該項(xiàng)工作所報(bào)道的方法可以很好地控制沉積的覆蓋層的均勻性和厚度，與濺射薄膜相比，催化劑表面的電子結(jié)構(gòu)得到了極大的改善。具體而言，所制備的PtCuNi的ECSA為49.8 m2 g?1Pt，PtCuNiAu的ECSA為41.5 m2 g?1Pt，均大于傳統(tǒng)的濺射薄膜(5?17 m2 g?1Pt)。
此外，最佳的PtCuNiAu(3 at% Au)具有最高的比活性(8.3 mA cm?2)和質(zhì)量活性(3.4 A mg?1Pt)，分別是基準(zhǔn)Pt/C的19倍和13倍。與單晶Pt(100)、Pt(111)和Pt3Ni(100)相比，(100)取向的Pt合金NTs具有更大的比活性，研究人員將這種增強(qiáng)歸因于超薄表面的晶格收縮和配體效應(yīng)。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，所制備的催化劑反應(yīng)總體速率受到表面*OH脫除的限制，PtCuNi(100)上的表面*OH結(jié)合能比Pt(111)低約0.1 eV，從而具有優(yōu)越的ORR活性。進(jìn)一步的電子結(jié)構(gòu)分析表明，PtCuNi(100)的活性增強(qiáng)主要是由于壓縮應(yīng)變和從載體轉(zhuǎn)移的電荷(0.15e/Pt)引起的，晶格中的壓縮應(yīng)變使d帶中心向下移動(dòng)，削弱了*OH吸附能，增加了ORR活性。
此外，穩(wěn)定性試驗(yàn)后Ni的溶解減少了轉(zhuǎn)移到Pt殼層(0.01e/Pt)的變化量，導(dǎo)致部分應(yīng)變弛豫，提高了d帶中心，導(dǎo)致*OH的過度結(jié)合，這可能是穩(wěn)定性試驗(yàn)中活性喪失的原因。
Bulk-like Pt(100)-oriented Ultrathin Surface: Combining the Merits of Single Crystals and Nanoparticles to Boost Oxygen Reduction Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202214516
3. Angew.: 多功能層狀β-ZrNBr硝基鹵化物，可見光下高效光催化水分解和CO2還原
光催化水分解或CO2還原生成高附加值的小分子化合物，被認(rèn)為是綠色環(huán)保和最具吸引力的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換策略。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，最關(guān)鍵的就是開發(fā)具有窄能帶隙和適當(dāng)?shù)哪軒н叺陌雽?dǎo)體光催化劑。近日，中科院大連化物所章福祥和東京工業(yè)大學(xué)Kazuhiko Maeda等制備了一種新型的單相β-ZrNBr硝基鹵化物催化劑，其具有寬可見光吸收和極低的缺陷密度，并在可見光照射下具有高效的水還原、水氧化和二氧化碳還原等多功能催化活性。
與以往文獻(xiàn)報(bào)道的混合陰離子半導(dǎo)體光催化劑(如氧氮化物、氧硫化物和氧鹵化物)不同，β-ZrNBr硝基鹵化物的價(jià)帶主要由N 2p和Br 4p軌道組成，而不是價(jià)能級(jí)相對(duì)較深O 2p軌道。硝基鹵化物的另一個(gè)特點(diǎn)是通過引入-1價(jià)的Br來很好地補(bǔ)償N3-和O2-之間的電荷不平衡，從而很好地克服了氮與氧單獨(dú)取代過程中不可避免的缺陷態(tài)形成。此外，β-ZrNBr晶體可以進(jìn)一步剝離成納米片，并保持缺陷密度低的特點(diǎn)，從而促進(jìn)電荷分離，提高光催化性能，表現(xiàn)出顯著的熱穩(wěn)定性和光化學(xué)穩(wěn)定性。
因此，在可見光照射下(λ≥420 nm)，Pt/ZrNBr-BK具有明顯的光催化析氫活性；在含紫外光的Xe燈照射下，Pt/ZrNBr-BK的析氫活性明顯提高。Pt/ZrNBr-BK在光催化水還原循環(huán)試驗(yàn)中幾乎沒有發(fā)生活性衰減，表明其具有良好的光化學(xué)穩(wěn)定性。Pt/ZrNBr-BK在光催化反應(yīng)前后的XRD和XPS譜相似，也證實(shí)了其光化學(xué)穩(wěn)定性。另一方面，RuOx修飾的ZrNBr-BK在可見光照射下能夠顯著催化水分解，并且其光催化水還原和水氧化活性與大多數(shù)可見光響應(yīng)光催化劑相當(dāng)甚至更高。此外，當(dāng)硝基鹵化物與超分子光催化劑RuRu’其能夠高效催化CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽，這表明β-ZrNBr硝基鹵化物具有多功能催化活性。
Layered β-ZrNBr Nitro-Halide as Multifunctional Photocatalyst for Water Splitting and CO2 Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202214273
4. EES: 氨選擇性大于90%! 二維NiPr-TPA-COF用于有效催化NO3RR轉(zhuǎn)化為氨
在溫和的條件下，電化學(xué)N2還原直接合成氨是一種綠色簡(jiǎn)便的制氨策略，但N2表現(xiàn)出的化學(xué)惰性和反應(yīng)速率較差(~1 nmol s-1)等問題阻礙了該方法的大規(guī)模應(yīng)用。相比之下，硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(yīng)(NO3RR或NO2RR)合成氨在動(dòng)力學(xué)上更為有利，近年來受到越來越多的關(guān)注。然而，NO3RR或NO2RR轉(zhuǎn)化為氨涉及多步電子的轉(zhuǎn)移，通常會(huì)影響反應(yīng)選擇性。因此，以低成本開發(fā)高效的NO3RR或NO2RR電催化劑迫在眉睫?；诖?，蘇州大學(xué)李彥光、韓娜和香港理工大學(xué)黃勃龍等報(bào)道了一種基于二維鎳卟啉的共價(jià)有機(jī)框架(NiPr-TPA-COF)，用于在中性介質(zhì)中高效的電化學(xué)NO3RR轉(zhuǎn)化為氨。
研究人員通過胺端NiPr與TPA之間的可逆席夫堿縮合反應(yīng)制備了NiPr-TPA-COF，并且該催化劑具有良好的結(jié)構(gòu)結(jié)晶度和豐富的中孔結(jié)構(gòu)。性能測(cè)試結(jié)果顯示，NiPr-TPA-COF電催化劑在中性溶液中進(jìn)行NO3RR反應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和約90%的氨選擇性，氨產(chǎn)率為 2.5 mg h-1 cm-2，在-1.46 V下TOF為3.5 s-1。
此外，NiPr-TPA-COF還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其可以在~20000 s內(nèi)進(jìn)行長(zhǎng)期電解，電解過程中陰極電流密度保持為~20 mA cm-2，平均NO3RR轉(zhuǎn)化為氨的法拉第效率為~73%。
密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，NiPr-TPA-COF具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了其與硝酸鹽的相互作用，促進(jìn)了電催化過程中的電子轉(zhuǎn)移；并且Ni中心的存在顯著降低了速率決定步驟的活化能勢(shì)壘。
最后，研究人員將NiPr-TPA-COF作為陰極催化劑和IrO2@Ti作為陽極催化劑進(jìn)行偶聯(lián)，實(shí)現(xiàn)了NO3RR和OER的共電解；當(dāng)由鋰離子電池供電時(shí)，該雙電極電池可以穩(wěn)定地提供了23 mA cm-2的電流密度和91%的高氨選擇性。綜上，該項(xiàng)研究顯示了過渡金屬大環(huán)選擇性NO3RR對(duì)氨的巨大潛力，并為擴(kuò)展有前途的硝酸鹽還原電催化劑提供了范例。
Near-Unity Electrochemical Conversion of Nitrate to Ammonia on Crystalline Nickel Porphyrin-based Covalent Organic Frameworks. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02647C
5. JACS: 金屬單原子耦合Pd-PCN-222-NH2，實(shí)現(xiàn)高效光催化析氫反應(yīng)
由于Zr(IV)-O鍵的強(qiáng)相互作用，Zr(IV)-O團(tuán)簇基金屬氧化物因其優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性而引起了人們的廣泛關(guān)注。將Zr(IV)-O團(tuán)簇枝接到MOF中能夠賦予MOF優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)。單原子催化劑是一種原子效率最高的多相催化劑，將單原子與MOF結(jié)合，預(yù)計(jì)會(huì)提高催化劑的催化效率。
近日，中山大學(xué)蘇成勇課題組將金屬單原子(M-SAs)錨定在卟啉金屬-有機(jī)骨架(MOF)的Zr-oxo團(tuán)簇中，成功地制備了一系列含有空間分離金屬單原子的單原子催化劑(M-SAs@Pd-PCN-222-NH2，M=Pt，Ir，Au，Ru)，并將其用于光催化析氫反應(yīng)。
具體而言，首先Pd-PCN-222通過與對(duì)氨基苯甲酸(ABA)的反應(yīng)枝接上氨基以產(chǎn)生Pd-PCN-222-NH2，隨后其與預(yù)配位的金屬前體M-ABA通過配位交換反應(yīng)將M-SA引入MOF孔限制的納米空間。性能測(cè)試結(jié)果表明，最優(yōu)的Pt-SAs@Pd-PCN-222-NH2在可見光照射(λ≥420 nm)下，32小時(shí)內(nèi)光催化產(chǎn)H2的TON達(dá)到21713，并且開始/持續(xù)TOF>1200/600 h-1，大大超過文獻(xiàn)報(bào)道的含有Pt-NPs和Pt-SAs的MOF復(fù)合材料。
Pt-SAs@Pd-PCN-222-NH2具有優(yōu)異的光電性能，并且該催化劑HER效率的顯著提高可能與以下三個(gè)因素有關(guān):1.具有最大原子利用率的Pt-SAs的ΔGH*極低；2.由于與水的強(qiáng)相互作用，高電荷的Pt-SAs有利于H2O分子的吸附和活化；3.具有催化活性的Pt-SAs與光敏劑Pd-卟啉通過化學(xué)鍵連接，可以促進(jìn)孔隙納米空間中的電子-空穴分離和電荷轉(zhuǎn)移，從而極大地促進(jìn)了光催化HER反應(yīng)。
因此，根據(jù)光催化和電化學(xué)研究、光催化結(jié)果以及DFT計(jì)算，可以提出一種可能的機(jī)理:Pd-卟啉被可見光激發(fā)產(chǎn)生三重態(tài)激發(fā)態(tài)，然后電子從Pd-卟啉配體和Zr-oxo簇的LUMO轉(zhuǎn)移到Pt-SAs，其中H2O分子被還原以產(chǎn)生H2。
Engineering Single-Atom Sites into Pore-Confined Nanospaces of Porphyrinic Metal–Organic Frameworks for the Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c10801
6. AM: 非晶PdSe2上低配位Pd位點(diǎn)用于高活性、選擇性和穩(wěn)定催化H2O2電合成
電化學(xué)氧還原反應(yīng)(ORR)在生產(chǎn)過氧化氫(H2O2)由于其溫和和綠色的特點(diǎn)引起了人們的廣泛關(guān)注。在過去的幾十年里，鉑族金屬(PGMs)被廣泛應(yīng)用于H2O2電合成的催化劑。然而，由于PGMs的低H2O2選擇性和生產(chǎn)效率，H2O2電合成的大規(guī)模應(yīng)用仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。因此，人們迫切希望開發(fā)選擇性和pH通用的H2O2電合成催化劑。考慮到非晶材料的無序原子排列可以顯著促進(jìn)許多電催化活性，廈門大學(xué)黃小青、華中科技大學(xué)楊利明和廣東工業(yè)大學(xué)徐勇等制備了具有低配位Pd位點(diǎn)的非晶PdSe2納米顆粒(a-PdSe2 NPs)，并將其用于H2O2的電合成。
性能測(cè)試結(jié)果顯示，最優(yōu)的a-PdSe2 NPs/C顯示出高的過氧化氫選擇性，在0.1 M KOH、0.1 HClO4和0.1 M Na2SO4中分別為90.6%、95.8%和96.3%，遠(yuǎn)高于在相同條件下的晶體PdSe2(c-PdSe2 NPs)(~60%)，表明其能夠作為過氧化氫電合成的pH通用催化劑。更重要的是，在三相流動(dòng)槽中，在0.1 MNa2SO4中反應(yīng)2小時(shí)后，產(chǎn)生的H2O2達(dá)到1081.8 ppm，表明a-PdSe2 NPs/C具有巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，a-PdSe2 NPs不僅能暴露表面更多的Pd活性位點(diǎn)，而且還表現(xiàn)出優(yōu)越的固有電導(dǎo)率：a-PdSe2 NPs的Pd-d和Se-p態(tài)更接近費(fèi)米能級(jí)，因此，a-PdSe2 NPs在費(fèi)米能級(jí)上表現(xiàn)出明顯的電子態(tài)占據(jù)，其增強(qiáng)的導(dǎo)電性和電荷可轉(zhuǎn)移性使其具有優(yōu)越的催化性能。
此外，在a-PdSe2 NPs中，Pd位點(diǎn)低配位和無序Pd原子排列的協(xié)同作用導(dǎo)致Pd位點(diǎn)可以優(yōu)化對(duì)含氧中間體的吸附，抑制O-O鍵的裂解，顯著提高了H2O2的選擇性和生產(chǎn)效率?？偟膩碚f，本研究系統(tǒng)地揭示了過氧化氫電合成中活性位點(diǎn)的分離與非晶化之間的協(xié)同作用，進(jìn)一步促進(jìn)了人們對(duì)多相催化及其結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的基礎(chǔ)研究。
Low-Coordinated Pd Site within Amorphous Palladium Selenide for Active, Selective and Stable H2O2 Electrosynthesis. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208101
7. ACS Catal.: 利用理論計(jì)算系統(tǒng)研究三原子金屬簇對(duì)N2的吸附和解離行為
催化N2還原合成氨一直是研究的熱點(diǎn)。簇改性催化劑由于其高活性和最大的協(xié)同效應(yīng)，被認(rèn)為是氮活化的有希望的候選催化劑。然而，目前金屬團(tuán)簇本身的性質(zhì)還沒有被完全揭示，這阻礙了高效氨合成催化劑的設(shè)計(jì)和進(jìn)一步發(fā)展?；诖?，中科院化學(xué)研究所駱智訓(xùn)課題組采用自旋極化密度泛函理論(DFT)計(jì)算，系統(tǒng)地研究了第三和第四周期元素(即M3原子團(tuán)簇，M=Sc到Zn，Y到Cd)中所有20種過渡金屬的三原子金屬團(tuán)簇對(duì)N2的吸附和解離行為。
根據(jù)對(duì)N2吸附和解離活性，研究人員將過渡金屬分為三類:1.N2解離可以在TMI金屬(Sc3，Ti3，V3，Y3，Zr3和Nb3)的M3上自發(fā)發(fā)生；2.在TMII金屬簇(Cr3，Mn3，F(xiàn)e3，Co3，Mo3，Tc3，Ru3和Rh3)上需要克服明顯的活化能壘；3.在TMIII-M3簇(即Ni3，Cu3，Zn3，Pd3，Ag3和Cd3)上無法被活化。此外，從M3團(tuán)簇到N2的反鍵2π*軌道的顯著電荷轉(zhuǎn)移誘導(dǎo)了一個(gè)新形成的dπ*帶，這個(gè)dπ*帶與被削弱的N-N帶有關(guān)。
基于上述結(jié)果，研究人員研究了七種典型的M3團(tuán)簇，包括Sc3，V3，Cr3，Y3，Nb3，Mo3和Ru3對(duì)N2還原為氨的催化活性。結(jié)果表明，加氫步驟和NH3解吸也會(huì)影響氨合成效率；考慮到N2還原為氨的所有三個(gè)關(guān)鍵過程(N2解離，加氫和NH3解吸)，TMI中的四個(gè)M3簇(Y3，Sc3，Zr3和Nb3)被認(rèn)為是催化氮還原為氨的理想候選物。此外，研究石墨烯負(fù)載團(tuán)簇(Y3/G和Nb3/G)上的氮還原反應(yīng)，進(jìn)一步證明了M3簇的優(yōu)越活性。這項(xiàng)工作提供了對(duì)三原子金屬團(tuán)簇平衡催化效率的深入了解，并為在溫和條件下合理設(shè)計(jì)低成本的新型固氮作用催化劑提供了指導(dǎo)。
On the Nature of Three-Atom Metal Cluster Catalysis for N2 Reduction to Ammonia. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04146
8. Small: 供體-受體結(jié)構(gòu)立大功！助力銅卟啉高效電催化CO2還原CH4
電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)是一種綠色環(huán)保的降低CO2排放的有效方法。分子催化劑以其精確的催化位點(diǎn)和可調(diào)配體等優(yōu)點(diǎn)，在電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)中受到越來越多的關(guān)注。然而，深度還原產(chǎn)物的活性不足和選擇性低限制了分子催化劑在CO2RR中的應(yīng)用。近日，復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒課題組報(bào)道了一種供體-受體修飾的銅卟啉(CuTAPP)，其中連接的氨基向CuN4中心位點(diǎn)提供電子以增強(qiáng)CO2RR活性。
以1M KOH為電解質(zhì)，在流動(dòng)池中進(jìn)行了電化學(xué)CO2RR實(shí)驗(yàn)。CuTAPP催化劑在無CO2存在時(shí)的起始電位比有CO2存在時(shí)的起始電位更負(fù)，在-1.83 VRHE下的電流密度達(dá)到720 mA cm-2；CuTAPP的還原產(chǎn)物包括H2、CO、CH4和C2H4，主要產(chǎn)物為低電位下的CO (FECO≈47.7%，-0.63 VRHE)和較高電位下的CH4(FECH4≈54.8%，-1.63 VRHE)，并且CuTAPP具有最低的H2選擇性(FEH2<30%)。CuTAPP還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其可在500 mA cm-2電流密度下連續(xù)運(yùn)行10小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的電壓和結(jié)構(gòu)變化。
利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究了CuTAPP的催化機(jī)理。在CuTAPP中引入氨基導(dǎo)致最高占用分子軌道-最低未占用分子軌道(HOMO-LUMO)間隙縮小，這有利于加快電化學(xué)CO2轉(zhuǎn)化為CH4的電子轉(zhuǎn)移。此外，CuTAPP吸附氫的能力減弱，可以更有好地產(chǎn)生表面*H，有助于CO2轉(zhuǎn)化為CH4的多步質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)(PCET)的發(fā)生。*CHO在CuTAPP分子的Cu位點(diǎn)上的吸附導(dǎo)致外圍氨基上的電子密度減少，表明從氨基到CuN4位點(diǎn)(即D-A結(jié)構(gòu))的電子轉(zhuǎn)移，然后到吸附的* CHO中間體。
綜上所述，密度泛函理論(DFT)計(jì)算清楚地表明，基于氨基的D-A結(jié)構(gòu)的引入使得在CuTAPP上的表面電子構(gòu)型的調(diào)制成為可能，從而促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移的形成并促進(jìn)了CO2轉(zhuǎn)化為CH4。
Promoting Electrocatalytic CO2 Reduction to CH4 by Copper Porphyrin with Donor–Acceptor Structures. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205730
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