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近日，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士團(tuán)隊(duì)等人在Adv. Mater.（IF=32.086）上發(fā)表了兩篇最新研究成果，即“Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries”和“Regulation of Outer Solvation Shell Toward Superior Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries”。下面，對這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

Adv. Mater.：Zn單原子聚集體：協(xié)同促進(jìn)Li-S電池中多硫化物快速轉(zhuǎn)化

單原子催化劑（SACs）由于其在原子尺度反應(yīng)機(jī)制和結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系中的優(yōu)異適用性，為提高硫電極的利用效率提供了新的可能性?；诖耍?strong>加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新教授和河北工業(yè)大學(xué)張永光副教授（共同通訊作者）等人報道了一種高度有序N-摻雜碳納米管陣列（ZnN₄-NC）上均勻分散具有短原子間距（<1 nm）的高負(fù)載Zn SAs作為鋰-硫（Li-S）電池中快速氧化還原轉(zhuǎn)化的硫主體。排列的碳納米管的立方體結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)高硫負(fù)載下的快速傳質(zhì)，并且豐富的單原子活性位點(diǎn)進(jìn)一步加速多硫化物鋰（LiPSs）的轉(zhuǎn)化。因此，具有S@ZnN₄-NC正極的Li-S電池的初始放電容量高達(dá)1225.3 mAh g^-1和99%的高硫利用率。同時，其具有優(yōu)異的長循環(huán)性能，在500次循環(huán)中每次循環(huán)的容量衰減為0.032%，且快速動力學(xué)可達(dá)5.0 C。

原子間距離小于1 nm的相鄰單原子誘導(dǎo)的協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)，進(jìn)一步加速了硫在高硫負(fù)載下的快速多步反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果表明，所制備的Li-S電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在7.2 mg cm^-2的高硫負(fù)載（電解質(zhì)與硫的比值約為3.7 mL g^-1）下，Li-S電池在循環(huán)100次后，其面積容量達(dá)到5.6 mAh cm^-2。在組裝成一個袋式電池后，在0.1 ℃的溫度下循環(huán)100次后，它仍能提供953.4 mAh g^-1的高容量，有助于開發(fā)實(shí)際可行的Li-S電池。

圖文速遞

圖1. S@ZnN₄-NC的合成與表征

圖2. ZnN₄-NC的結(jié)構(gòu)表征

圖3. DFT計算

圖4. S@ZnN₄-NC和ZnN₄-NC正極的性能

圖5. 具有S@ZnN₄-NC和ZnN₄-NC正極的Li-S電池性能

小結(jié)

總之，通過熱解策略合成了具有短原子間距（<1 nm）的高負(fù)載Zn SAs在有序N摻雜碳納米管陣列（ZnN₄-NC）上的均勻分散，作為Li-S電池中快速氧化還原轉(zhuǎn)化的硫主體。由排列的碳納米管組成的立方體在高負(fù)載條件下為Li-S電池中的快速傳質(zhì)提供了通道，同時相鄰單原子誘導(dǎo)的協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)進(jìn)一步促進(jìn)了硫在高硫負(fù)載下的快速多步反應(yīng)。在7.2 mg cm^-2的高硫負(fù)荷（E/S=3.7 mL g^-1）下，所制備的Li-S電池具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)100次后的面積容量為5.6 mAh cm^-2。在組裝成一個袋式電池后，在100次循環(huán)后，仍能提供953.4 mAh g^-1的高容量。此外，高負(fù)載SAC中的站點(diǎn)間距離效應(yīng)首次應(yīng)用于Li-S電池，為Li-S電池催化劑的設(shè)計提供了新方向，有助于Li-S電池的商業(yè)化。

Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208470.

https://doi.org/10.1002/adma.202208470.

Adv. Mater.：外溶劑化殼對超低溫水系鋅離子電池的調(diào)節(jié)作用

水系鋅離子電池具有成本低、安全性高的特點(diǎn)，是新一代儲能技術(shù)之一。然而，由于剝離/沉積工藝的不穩(wěn)定，在高電流密度和低溫條件下枝晶生長嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。基于此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新教授和羅丹研究員（共同通訊作者）等人報道了一種“共晶溶劑化殼”的概念，其中Zn²⁺的外溶劑化殼是由2-丙醇組成。通過添加具有不同碳鏈長度和異構(gòu)體的醇，醇分子可以通過取代水分子構(gòu)建“共晶層”來調(diào)節(jié)外溶劑化殼層。“共晶溶劑化殼”與Zn表面的特定晶面具有很強(qiáng)的親和力，以促進(jìn)Zn金屬的定向沉積。

此外，“共晶溶劑化殼”表現(xiàn)出很大的去溶劑化動力學(xué)，特別是在低溫下，呈現(xiàn)出快速可靠的電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果表明，即使在升高的電流密度（15 mA cm^-2）下，2-丙醇復(fù)合電解質(zhì)中的Zn負(fù)極在500 h內(nèi)也表現(xiàn)出顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于已報道的最新電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計。由于“共晶溶劑化殼”的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，150 mAh Zn|V₂O₅袋式電池在-20 °C的低溫下循環(huán)可以獲得顯著的性能。該工作為Zn離子電池在極端條件下實(shí)現(xiàn)快速充電和長期循環(huán)能力提供了新策略。

圖文速遞

圖1. 共晶溶劑化結(jié)構(gòu)示意圖

圖2. Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的研究

圖3. Zn負(fù)極的表征

圖4. 低溫下的表征

圖5. 電化學(xué)性能

小結(jié)

總之，作者提出了調(diào)節(jié)Zn離子的外溶劑化殼層可以有效地促進(jìn)Zn的均勻沉積，特別是在低溫條件下實(shí)現(xiàn)優(yōu)越的電化學(xué)性能。作者利用弱極性醇分子部分取代溶劑化殼層的水分子，以進(jìn)行驗(yàn)證。EXAFS證實(shí)，在Zn(OTf)₂水溶液中加入2-丙醇，在不影響Zn²⁺內(nèi)溶劑化殼的情況下，實(shí)現(xiàn)了外溶劑化殼結(jié)構(gòu)的改性。MD模擬也證實(shí)了溶劑化殼層由OTf^–和2-丙醇組成。(101)和(002)面的高度表面親和性導(dǎo)致Zn進(jìn)行定向沉積，形成均勻的Zn沉積。由于這些結(jié)構(gòu)特征，即使在15 mA cm^-2的高電流密度下，也可以實(shí)現(xiàn)均勻的Zn沉積。此外，Zn|Zn對稱電池和Zn|V₂O₅電池在室溫和零度以下表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)性能。這種簡易的設(shè)計策略可以潛在地應(yīng)用于相關(guān)的儲能裝置，以設(shè)計優(yōu)越的低溫性能。

Regulation of Outer Solvation Shell Toward Superior Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207344.

https://doi.org/10.1002/adma.202207344.

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