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壓電材料將電信號(hào)轉(zhuǎn)換為機(jī)械應(yīng)變，使其成為至關(guān)重要的致動(dòng)器和傳感器。但大多數(shù)商業(yè)化壓電致動(dòng)器都含有鉛，對(duì)環(huán)境提出了挑戰(zhàn)。

上海交通大學(xué)金屬基復(fù)合材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室郭益平教授，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所傅正錢副研究員和澳大利亞臥龍崗大學(xué)張樹君教授等人表明通過(guò)傳統(tǒng)的固態(tài)反應(yīng)方法合成且無(wú)需任何后處理的情況下，在鍶（Sr）摻雜(K,Na)NbO₃無(wú)鉛壓電陶瓷中得到了一個(gè)巨大的應(yīng)變（1.05%）和大信號(hào)壓電應(yīng)變系數(shù)（2100 pm/V），其中缺陷偶極子和域切換之間的相互作用最終導(dǎo)致了超高電應(yīng)變的存在。

同時(shí)，20 kV/cm時(shí)的抗疲勞性、熱穩(wěn)定性和應(yīng)變值（0.25%）與商業(yè)化Pb(Zr,Ti)O₃基陶瓷相當(dāng)或更好，顯示出巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。因此，這種材料可以提供一種無(wú)鉛替代品，其成分簡(jiǎn)單，從而用于壓電致動(dòng)器和高性能壓電設(shè)計(jì)范例。

相關(guān)研究成果“Giant electric field-induced strain in lead-free piezoceramics”為題發(fā)表在Science上。

壓電致動(dòng)器可以直接將電信號(hào)轉(zhuǎn)換為機(jī)械應(yīng)變，并已廣泛應(yīng)用于消費(fèi)電子產(chǎn)品，運(yùn)輸，精密光學(xué)儀器以及微機(jī)電系統(tǒng)和機(jī)器人。壓電致動(dòng)器占據(jù)主要份額，預(yù)計(jì)到2026年將增長(zhǎng)到354億美元。特別是無(wú)鉛器件，預(yù)計(jì)2019年至2024年的復(fù)合年增長(zhǎng)率將高達(dá)20.8%。其中，由80 kV/cm高電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的含鉛材料(Bi,La)FeO₃-PbTiO₃，在壓電陶瓷中具有最高應(yīng)變1.3%。

考慮到反對(duì)使用鉛的環(huán)境法規(guī)，已經(jīng)做出了大量努力來(lái)尋找無(wú)鉛替代品。在無(wú)鉛壓電系統(tǒng)中，(Na_1/2Bi_1/2)TiO₃（NBT）基陶瓷在50 kV/cm時(shí)具有~0.7%的最高應(yīng)變，但這伴隨著大的滯后，這歸因于由高電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的遍歷弛豫相和鐵電相之間的轉(zhuǎn)變。因此，歸一化應(yīng)變 S_max/E_max通常低于1000 pm/V，而在基于NBT的陶瓷中，低電場(chǎng)下的應(yīng)變非常小。

相比之下，(K,Na)NbO₃（KNN）壓電陶瓷與商業(yè)化Pb(Zr,Ti)O₃（PZT）相比具有相當(dāng)小的信號(hào)壓電系數(shù)。然而，目前基于KNN的陶瓷通常需要復(fù)雜的化學(xué)計(jì)量控制，并且即使由40至60kV/cm的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)，也只有高達(dá)0.3%的電應(yīng)變。考慮到實(shí)際驅(qū)動(dòng)應(yīng)用，商業(yè)化PZT基陶瓷的常見驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)約為20 kV/cm。無(wú)鉛材料在20 kV/cm的驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)下沒有表現(xiàn)出與商業(yè)化PZT材料相當(dāng)?shù)碾姂?yīng)變性能（包括應(yīng)變值、滯后、熱穩(wěn)定性和抗疲勞性）。

實(shí)際上，引入缺陷偶極子被報(bào)道是增強(qiáng)電場(chǎng)誘導(dǎo)應(yīng)變的有效策略。在Mn，Cu或Fe摻雜的KNN陶瓷中，缺陷偶極子引起不對(duì)稱應(yīng)變。盡管在Cu或Fe摻雜的KNN陶瓷中已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了0.4至0.5%的高雙極應(yīng)變（由50 kV/cm驅(qū)動(dòng)）和0.18%的單極應(yīng)變（由35 kV/cm驅(qū)動(dòng)），但Ar氣氛輔助燒結(jié)和極化老化程序是必不可少的。因此，非常需要具有簡(jiǎn)單成分、低成本、易于加工和高電應(yīng)變性能的無(wú)鉛陶瓷。

本研究通過(guò)傳統(tǒng)的固態(tài)反應(yīng)方法合成且無(wú)需任何后處理的情況下，在[K_0.5(1-x)Na_0.5(1-x)Sr_x]NbO₃（KNSN100x）中引入V’_K/Na-V’’_O缺陷偶極子能夠?qū)崿F(xiàn)優(yōu)異的應(yīng)變性能，例如極化時(shí)效。在KNSN3（x=0.03）陶瓷中獲得了室溫下1.05%和160°C下1.67%的巨型雙極電應(yīng)變，這是無(wú)鉛陶瓷的非常高的值，與無(wú)鉛或鉛基單晶相當(dāng)。

?對(duì)于實(shí)際應(yīng)用環(huán)境，KNSN3陶瓷還具有比任何其他無(wú)鉛陶瓷或商業(yè)化PZT基陶瓷更高的單極應(yīng)變（0.25% @ 20 kV/cm）。特別令人感興趣的是，KNSN3陶瓷具有良好的抗疲勞性、低滯后性和熱穩(wěn)定性，顯示出在致動(dòng)器應(yīng)用中取代鉛基壓電陶瓷的巨大潛力。微觀結(jié)構(gòu)和電子特性表明，其優(yōu)異的應(yīng)變性能源于外部電驅(qū)動(dòng)的V’_K/Na-V’’_O缺陷偶極子的單向排列與缺陷偶極子與域開關(guān)之間的相互作用。

圖1. KNSN陶瓷的成分與晶體結(jié)構(gòu)和電性能的關(guān)系

圖2. 缺陷偶極子對(duì)KNSN3極化和應(yīng)變行為的影響

圖3. KNSN3的微觀結(jié)構(gòu)表征

圖4. KNSN3優(yōu)異的電應(yīng)變性能

總之，本文通過(guò)對(duì)比所研究的KNSN3陶瓷與代表性壓電的單極應(yīng)變性能，其中KNSN3優(yōu)于無(wú)鉛陶瓷，甚至可與無(wú)鉛和鉛基單晶相媲美。定制V’_K/Na-V’’_O缺陷偶極子和微觀結(jié)構(gòu)，使得缺陷偶極子與鐵電疇的耦合，從而為巨應(yīng)變壓電材料的設(shè)計(jì)提供了范式?？紤]到20 kV/cm以下的高應(yīng)變、良好的抗疲勞性和熱穩(wěn)定性，KNSN有望成為寬溫度范圍和高排量壓電致動(dòng)器應(yīng)用的巨大潛在無(wú)鉛替代品。

作者介紹

郭益平，上海交通大學(xué)研究員，1995年獲西北工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程系學(xué)士學(xué)位，1998獲西北工業(yè)大學(xué)應(yīng)用物理系碩士學(xué)位。1998-2000年在山東省硅酸鹽研究所工作， 2000-2003年在中科院上海硅酸鹽研究所攻讀博士學(xué)位，2003年4月-2004年12月在日本名古屋工業(yè)大學(xué)電子陶瓷研究室工作，任COE項(xiàng)目博士后研究員。2005年1月-2006年3月在日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所中部中心工作，AIST特別研究員。2006年4月-2007年3月在日本豐橋技術(shù)科學(xué)大學(xué)電子工程系集成電路研究室工作，任產(chǎn)學(xué)官連攜研究員。2007年4月起，任上海交通大學(xué)副教授。其中2007年12月至2007年3月期間在日本豐橋技術(shù)科學(xué)大學(xué)任訪問副教授，2009年6月至2010年8月期間在澳大利亞國(guó)立大學(xué)任澳大利亞研究理事會(huì)（ARC)項(xiàng)目高級(jí)研究員。2015年1月起，任上海交通大學(xué)研究員，博士生導(dǎo)師。

傅正錢，男，1991年生，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所副研究員。2018年獲中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所材料物理與化學(xué)專業(yè)博士學(xué)位，畢業(yè)后留所工作至今，研究方向主要是基于球差電鏡和原位電鏡開展微結(jié)構(gòu)研究。近年來(lái)，圍繞反鐵電、鐵電、壓電等功能材料的關(guān)鍵基礎(chǔ)科學(xué)問題開展了一系列研究，以第一或通訊作者在Nat. Commun., Sci. Adv., Adv. Energy Mater., Chem. Mater.等期刊共發(fā)表論文20余篇，主持了國(guó)家自然科學(xué)基金（青年基金項(xiàng)目），上海市自然科學(xué)基金（面上項(xiàng)目），中國(guó)科學(xué)院儀器設(shè)備功能開發(fā)技術(shù)創(chuàng)新項(xiàng)目和上海硅酸鹽研究所科技創(chuàng)新項(xiàng)目。

Geng Huangfu?, Kun Zeng?, Binquan Wang, Jie Wang, Zhengqian Fu*, Fangfang Xu, Shujun Zhang*, Haosu Luo, Dwight Viehland, Yiping Guo*, Giant electric field-induced strain in lead-free piezoceramics, 2022, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade2964

原文鏈接：

1. https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade2964

2. https://sklcm.sjtu.edu.cn/team/detail.aspx?id=24

3. http://sourcedb.sic.cas.cn/zw/rck/202207/t20220706_6472282.html

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