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?廣西大學(xué)ACB：Ni/W5N4 莫特-肖特基異質(zhì)結(jié)雙功能電催化劑實現(xiàn)高效尿素輔助電解水

氫是一種清潔、可持續(xù)的能源載體，有望緩解能源危機和環(huán)境等問題，以綠色能源為動力的電解水是一種環(huán)保的產(chǎn)氫方式。然而，該反應(yīng)的效率受到陽極析氧反應(yīng)（OER）的嚴重限制，因為OER熱力學(xué)平衡勢較高（1.23 V）。尿素氧化反應(yīng)（UOR）最近被認為是替代OER的理想反應(yīng)，因為它的理論電位超低只有0.37 V。同時，UOR也為含尿素的廢水的凈化提供了一種潛在的解決方案，其產(chǎn)物（N₂和CO₂）也可以進一步避免電解水產(chǎn)生的氫氣導(dǎo)致的爆炸。然而，由于其復(fù)雜的六電子反應(yīng)過程和對反應(yīng)物/產(chǎn)物的多步驟吸附/脫附，其固有的緩慢動力學(xué)極大地阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。

近日，廣西大學(xué)范閩光和陳政君（共同通訊）等人用水熱法和氮化法合成了負載在泡沫鎳（NF）上的 Ni/W₅N₄莫特-肖特基異質(zhì)結(jié)納米微球作為UOR和HER的高活性催化劑。

Ni/W₅N₄/NF的UOR活性與商用RuO₂催化劑相當(dāng)，在10 mA cm^-2的電流密度下，其電位僅為1.34 V (相對于 RHE)，遠低于其他對比催化劑。令人印象深刻的是，Ni/W₅N₄/NF催化劑可以驅(qū)動1000 mA cm^-2的大電流密度，在電位為1.60 V時(相對于RHE)，這意味著其工業(yè)應(yīng)用前景廣闊。Ni/W₅N₄/NF對HER也表現(xiàn)出良好的催化性能。Ni/W₅N₄/NF催化劑只需要25 mV的過電位即可達到10 mA cm^-2的電流密度，這優(yōu)于所有對比樣品，甚至優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑（32 mV）。

令人印象深刻的是，在有和沒有尿素的電解質(zhì)中測試的Ni/W₅N₄/NF電催化劑的HER性能幾乎相同，表明尿素在電解質(zhì)中的存在不會影響催化劑的HER性能。此外，Ni/W₅N₄/NF催化劑對HER也表現(xiàn)出令人滿意的穩(wěn)定性，在電流密度分別為10和100 mA cm^-2的長時間測試中電壓波動僅為± 2和± 7mV，揭示了Ni/W₅N₄/NF莫特-肖特基異質(zhì)結(jié)有利于結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。由于Ni/W₅N₄/NF具有優(yōu)異的UOR和HER活性，以Ni/W₅N₄/NF電極作為陰極和陽極，建立了節(jié)能的尿素輔助電解系統(tǒng)，只需要1.33和1.77 V的電壓即可分別達到10和1000 mA cm^-2的電流密度。與單純的電解水系統(tǒng)相比，尿素輔助制氫系統(tǒng)表現(xiàn)出明顯的性能優(yōu)勢。

理論計算表明在肖特基接觸形成后，功函數(shù)差將自發(fā)地驅(qū)動電子從Ni轉(zhuǎn)移到W，直到內(nèi)置電場的建立和功函數(shù)平衡的實現(xiàn)。建立的內(nèi)置電場可以加速電子轉(zhuǎn)移，提高電子的導(dǎo)電性。

此外，計算結(jié)果還表明與Ni相接觸的N原子層得到了來自上下兩個方向的電子，這樣的大量電子重分布可以優(yōu)化中間體的吸附/脫附并促進H₂O分子的吸附和活化，從而顯著加速整個HER過程。Ni/W₅N₄/NF催化劑具有表面重構(gòu)、高電化學(xué)活性表面積和改善電荷轉(zhuǎn)移等優(yōu)點，這些結(jié)果表明，金屬/TMNs莫特-肖特基異質(zhì)結(jié)催化劑可以作為尿素輔助制氫的有希望的雙功能催化劑。

Surface reconstruction and charge distribution enabling Ni/W₅N₄ Mott-Schottky heterojunction bifunctional electrocatalyst for efficient urea-assisted water electrolysis at a large current density, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI：10.1016/j.apcatb.2022.122168.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122168.

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