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南洋理工Small：具有多個(gè)析氧活性位點(diǎn)的高效三元錳基尖晶石氧化物

考慮到當(dāng)今的全球能源和環(huán)境問題，有必要構(gòu)建可持續(xù)的清潔能源體系。陽光是迄今為止最豐富的來源。然而陽光的間歇性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，如何在太陽不再照耀的時(shí)候有效地收集和儲(chǔ)存太陽能是個(gè)重要的問題。通過電催化將水分解為氧氣和氫氣，可以將間歇性的太陽能儲(chǔ)存為取之不盡的環(huán)保燃料，無論電解水裝置是否由陽光驅(qū)動(dòng)，電解水的析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）都需要高效的催化劑。然而由于OER的動(dòng)力學(xué)緩慢，需要高的過電位值來驅(qū)動(dòng)反應(yīng)，迫切需要一種高效、穩(wěn)定且具有優(yōu)異OER性能的電催化劑。

基于此，南洋理工大學(xué)Lydia Helena?Wong等人使用高通量方法表明錳基尖晶石氧化物Fe₁₀Co₄₀Mn₅₀O具有優(yōu)異的催化活性。

值得注意的是，二元Co₅₀Mn₅₀O比單一的Co-，Mn-氧化物更有活性，表明Co和Mn元素有助于OER催化活性，錳基催化劑 Co₅₀Mn₅₀O和Fe₁₀Co₄₀Mn₅₀O也的確表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能。此外，還研究了Fe對(duì)Fe_xCo_50-xMn₅₀O催化活性的影響。在Fe含量為10%時(shí)，催化活性最高，在10 mA cm^-2時(shí)的最低OER過電位為310 mV。

研究認(rèn)為Fe₁₀Co₄₀Mn₅₀O（即10%Fe）比Co₅₀Mn₅₀O（即0%Fe）更有活性是因?yàn)镕e離子有利于讓更多的Co²⁺占據(jù)四面體位置。隨著更多的Fe取代Co位（即在Fe位點(diǎn)為20、30、40和50%），可用于催化反應(yīng)的Co減少，從而降低了整體的催化活性。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，當(dāng)Fe完全取代Co（Fe₅₀Mn₅₀O）時(shí)，可以觀察到最低的催化活性和最高的過電位值，這一結(jié)果揭示了Co作為活性位點(diǎn)的重要性，而少量Fe離子的加入促進(jìn)了活性。

為了了解尖晶石Co₅₀Mn₅₀O和Fe₁₀Co₄₀Mn₅₀O氧化物具有優(yōu)異OER催化活性的原因，研究了Fe、Co和Mn的電子結(jié)構(gòu)和局部配位環(huán)境，sXAS結(jié)果表明，OER的高催化活性歸因于活性位點(diǎn)Co²⁺和Mn³⁺離子分別位于四面體和八面體位點(diǎn)。更重要的是，F(xiàn)e³⁺的加入通過在四面體位置誘導(dǎo)更多的Co²⁺并進(jìn)一步調(diào)節(jié)Co離子的電子結(jié)構(gòu)以獲得更好的OER，從而顯著提高了催化活性。電化學(xué)阻抗測(cè)試進(jìn)一步揭示了Co²⁺和Mn³⁺在OER催化過程中的獨(dú)特作用。Co和Fe通過O的強(qiáng)相互作用引起了活性氧層的形成，這有助于高催化活性。

此外催化劑反應(yīng)后的結(jié)構(gòu)和表面表征表明，F(xiàn)e₁₀Co₄₀Mn₅₀O表面結(jié)構(gòu)的微弱改變顯示了其對(duì)催化表面不可逆反應(yīng)的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作證明了一種高通量方法用于快速篩選和優(yōu)化具有多個(gè)活性位點(diǎn)的新型高效OER催化劑，對(duì)催化劑設(shè)計(jì)的提供了更深入理解。本文的策略可能擴(kuò)展到其他與氧相關(guān)的應(yīng)用，如可充電金屬-空氣電池等。

Efficient Ternary Mn-Based Spinel Oxide with Multiple Active Sites for Oxygen Evolution Reaction Discovered via High-Throughput Screening Methods, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202204520.

https://doi.org/10.1002/smll.202204520.

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