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AEM：熱蒸發(fā)預(yù)鋰化技術(shù)在鋰離子電池Si負(fù)極上的實際應(yīng)用

使用Si作為負(fù)極材料的鋰離子電池（LIB）比最先進(jìn)的石墨基LIB具有更高的能量密度。然而，體積膨脹和相關(guān)動態(tài)表面的挑戰(zhàn)導(dǎo)致固體電解質(zhì)界面的連續(xù)（重新）形成、活性鋰損失（ALL）和快速容量衰減。當(dāng)Si與高容量但活性較高的富鎳正極（如NCM-811）搭配使用時，電池故障會進(jìn)一步加速。

在此，德國明斯特大學(xué)Aurora Gomez-Martin、Egy Adhitama等人評估了基于鋰金屬的預(yù)鋰化技術(shù)在基于粉末的Si電極中的實際適用性，以應(yīng)對上述挑戰(zhàn)。具體而言，作者采用鋰熱蒸發(fā)技術(shù)在微米級Si電極（μ-Si）上沉積鋰金屬（所需厚度≈1 μ m），得到的電極簡稱為“preLi μ-Si”。作者將該電極在雙電極和三電極配置的鋰金屬電池和全電池配置（NCM-811正極）中進(jìn)行了評估，這對于評估實際相關(guān)性和更全面的電化學(xué)分析是必要的。

在本研究中，使用Si基負(fù)極與富鎳NCM-811正極非常重要，因為這些材料有可能提高LIB的能量密度。進(jìn)一步，作者還討論了Li利用率（預(yù)鋰化程度）和分布，研究了不同的電極容量平衡（N/P比）及其與能量密度的權(quán)衡。

圖1. preLi μ-Si的形貌及通過熱蒸發(fā)沉積鋰的示意圖

通過對不同N/P比的深入研究，作者發(fā)現(xiàn)1.2的N/P比會導(dǎo)致嚴(yán)重的容量損失，因此，選擇6.8的N/P比作為“更安全”的選擇。同時，NCM-811||preLi μ-Si全電池（25%的預(yù)鋰化程度）可獲得更高的≈192 mAh g^-1的初始放電容量和77%的容量保持率，而NCM-811||μ-Si全電池容量僅為160 mAh g^-1 且保持率為63%。

此外，作者強(qiáng)調(diào)了關(guān)于預(yù)鋰化的電池壽命和能量密度之間權(quán)衡的評論，介紹了活性材料水平的比能計算并與SOTA石墨基LIB進(jìn)行了比較。雖然預(yù)鋰化方法確實可以補償初始和持續(xù)的ALL，但它仍無法解決其主要挑戰(zhàn)（即體積膨脹）。盡管如此，本研究中討論的現(xiàn)象將為使用鋰金屬熱蒸發(fā)作為Si負(fù)極預(yù)鋰化技術(shù)的研究提供一定的指導(dǎo)，以達(dá)到未來可應(yīng)用包含Si作為負(fù)極的最佳電池系統(tǒng)（即使用1.03~1.2的N/P比）而不犧牲穩(wěn)定性的地步。

圖2. μ-Si/preLi μ-Si電極循環(huán)后的橫截面SEM分析

On the Practical Applicability of the Li Metal-Based Thermal Evaporation Prelithiation Technique on Si Anodes for Lithium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203256

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