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吳浩斌/劉倩倩AFM：新型阻燃稀釋劑！同時實現(xiàn)鋰金屬電池安全和穩(wěn)定性！

高壓鋰金屬電池（LMB）的發(fā)展受到同時與高壓正極和鋰負極兼容的合適電解液的阻礙。

浙江大學(xué)吳浩斌、河北工業(yè)大學(xué)劉倩倩等開發(fā)了一種以乙氧基（五氟）環(huán)三磷腈（PFPN）為不可燃稀釋劑的新型局部高濃度電解液。

圖1. 電解液表征和理論計算

PFPN是一種商業(yè)化阻燃添加劑，其高沸點為125℃，可確保電池安全，尤其是在高溫下。之前的研究顯示，PFPN可同時穩(wěn)定LMB中的高壓陰極和鋰負極。此外，PFPN最近被報道為一種穩(wěn)定的多功能稀釋劑。

因此，作者設(shè)計了1.5 m LiFSI DME/PFPN（體積比1:2）的局部高濃度電解液。具體而言，PFPN加速了陰離子的完全還原，從而在鋰負極上形成穩(wěn)定的陰離子衍生界面層。同時，PFPN和陰離子共同參與了正極電解質(zhì)界面的形成，抑制了副反應(yīng)和高壓富鎳正極的結(jié)構(gòu)損傷。

圖2. 半電池性能

因此，基于PFPN的電解液延長了基于高壓LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2（NCM622）和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1（NCM811）正極的LMB的循環(huán)壽命。特別是，25μm厚的Li與N/P比為1.3（4.4V）的NCM622配對，在200次循環(huán)后表現(xiàn)出90%以上的優(yōu)異容量保持率。

此外，能量密度超過330Wh kg^-1的NCM622|Li軟包電池已被證明在100次循環(huán)中具有97%的出色容量保持率。這項工作突出了稀釋劑在調(diào)整電極/電解也界面中的重要作用，并為設(shè)計高壓LMB的高安全電解液提供了新的策略。

圖3. 全電池性能

An Inorganic-Dominate Molecular Diluent Enables Safe Localized High Concentration Electrolyte for High-Voltage Lithium-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209725

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