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吉大AM：α-FeOOH促進(jìn)LDH形成和穩(wěn)定NiOOH，實(shí)現(xiàn)高效析氧和尿素氧化

設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)出高效、穩(wěn)定的電催化劑是促進(jìn)析氧反應(yīng)(OER)和尿素氧化反應(yīng)(UOR)緩慢動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵。在各種非貴金屬電催化劑中，鎳鐵基納米材料因其成本效益、自然豐度和良好的電子結(jié)構(gòu)而受到相當(dāng)大的關(guān)注。特別是NiFe基層狀雙氫氧化物(NiFe LDHs)具有高的內(nèi)在電化學(xué)活性。

有研究報(bào)道，NiFe LDH實(shí)際上是一種預(yù)催化劑，它在堿性溶液中經(jīng)歷了自重建過(guò)程，生成NiOOH作為OER的活性物質(zhì)。不僅對(duì)于OER，NiOOH還能有效地催化尿素的氧化，而尿素具有更復(fù)雜的六電子氧化還原過(guò)程。然而，由于Ni(Ⅲ)的高價(jià)態(tài)不穩(wěn)定，除非采用高陽(yáng)極極化，否則NiOOH無(wú)法直接合成和應(yīng)用。因此，探索穩(wěn)定NiOOH催化劑的合成方法至關(guān)重要。

近日，吉林大學(xué)黃科科課題組首先進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算，預(yù)測(cè)了在α-FeOOH存在的條件下LDH和NiOOH的催化行為，結(jié)果表明α-FeOOH可以促進(jìn)NiOOH的形成和穩(wěn)定。

在DFT預(yù)測(cè)的啟發(fā)下，研究人員采用直接的水熱法和隨后的電氧化處理的“擴(kuò)散-再定位”方法，成功合成了一種由無(wú)定形的NiOOH/FeOOH和α-FeOOH組成的電催化劑(NiOOH/(LDH/α-FeOOH))。

此外，XPS和XAS結(jié)果表明，得到的納米復(fù)合材料在α-FeOOH和LDH之間表現(xiàn)出較強(qiáng)的電荷轉(zhuǎn)移作用，Ni位周圍的電子密度降低。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，α-FeOOH的存在對(duì)于NiOOH的形成和穩(wěn)定至關(guān)重要：LDH的電荷密度由于被α-FeOOH吸引而降低，隨后通過(guò)電氧化觸發(fā)結(jié)構(gòu)重建，成功地獲得了活性NiOOH物種。

并且由于NiOOH/(LDH/α-FeOOH)復(fù)合材料具有優(yōu)化的d帶中心和對(duì)OER和UOR表現(xiàn)出最低的自由能壘，其表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性。

因此，NiOOH/(LDH/α-FeOOH)在10 mA cm^-2電流密度下的OER過(guò)電位和UOR電位分別為195 mV和1.35 V。綜上，該項(xiàng)工作通過(guò)引入一種新的相位來(lái)調(diào)節(jié)電荷分布，從而促進(jìn)催化劑表面重建，這為設(shè)計(jì)具有高活性和穩(wěn)定性的催化劑提供了策略。

Formation and Stabilization of NiOOH by Introducing α-FeOOH in LDH: Composite Electrocatalyst for Oxygen Evolution and Urea Oxidation Reactions. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202209338

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