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丁夢(mèng)寧/李彥光Nature子刊：揭示氫吸附動(dòng)力學(xué)在電催化CO2還原中的作用

精確的理解金屬-氫界面相互作用，特別是在operando條件下，對(duì)推進(jìn)金屬催化劑在清潔能源技術(shù)中的應(yīng)用至關(guān)重要。雖然Pd基催化劑被廣泛用于電化學(xué)制氫和加氫，但在電化學(xué)活性過(guò)程中Pd與氫的相互作用復(fù)雜，待進(jìn)一步研究。

基于此，南京大學(xué)丁夢(mèng)寧教授和蘇州大學(xué)李彥光教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)片上電輸運(yùn)測(cè)量，對(duì)Pd及其合金納米催化劑在operando電催化條件下的氫表面吸附和亞表面吸附（相變）特性進(jìn)行了識(shí)別和量化，并研究了電化學(xué)CO₂還原（CO₂RR）與氫吸附動(dòng)力學(xué)之間的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。

DFT計(jì)算，以合理解釋Pd₄Ag表面的CO中毒和高甲酸鹽生成活性。作者發(fā)現(xiàn)Pd和Pd₄Ag在不同的供氫電解質(zhì)中表現(xiàn)出不同的CO₂RR性能。

K₂HPO₄/KH₂PO₄可加速H的吸附動(dòng)力學(xué)，表明在CO₂RR過(guò)程中Pd₄Ag的相變程度的增加，從KHCO₃中的0.38增加到K₂HPO₄/KH₂PO₄中的0.48。

在-0.4至-0.2 V_RHE范圍內(nèi)，Pd₄Ag上甲酸鹽FE增加約8%，證明K₂HPO₄/KH₂PO₄電解質(zhì)中強(qiáng)質(zhì)子供應(yīng)和高operando相變，有利于減少CO中毒和促進(jìn)甲酸鹽生成。

對(duì)比純Pd，Pd₄Ag對(duì)甲酸鹽生成的電流密度和穩(wěn)定性顯著增強(qiáng)。在K₂HPO₄/KH₂PO₄中增強(qiáng)的質(zhì)子還原動(dòng)力學(xué)促進(jìn)了HER，從而導(dǎo)致在低過(guò)電位區(qū)域甲酸鹽FE明顯減少。作為對(duì)比，在CO₂飽和的KHCO₃和K₂HPO₄/KH₂PO₄中，純Pd的H/M比非常接近，K₂HPO₄/KH₂PO₄主要加速了HER活性，從而降低了甲酸鹽FE。

因此，CO₂RR和HER的性能都可以通過(guò)電解液環(huán)境進(jìn)行調(diào)節(jié)，電解液環(huán)境從根本上決定了H的吸附平衡和動(dòng)力學(xué)。

Critical role of hydrogen sorption kinetics in electrocatalytic CO₂ reduction revealed by on-chip in situ transport investigations. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34685-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34685-9.

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