為了開發(fā)可逆鋰金屬負(fù)極，通過調(diào)節(jié)Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)構(gòu)建理想的固體電解質(zhì)界面 （SEI）是克服鋰枝晶和有限CE等主要障礙的有力途徑。

在此，北京理工大學(xué)孫克寧教授、王振華教授等人將球形介孔分子篩MCM-41納米顆粒涂覆在商用PP隔膜上構(gòu)建了MCM-41@PP @MCM-41復(fù)合隔膜，用于調(diào)節(jié)鋰金屬電池（LMBs）的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)。其中，作者首先通過水熱法獲得球形 MCM-41納米顆粒，然后通過簡(jiǎn)單的刮刀工藝制備柔性MCM-41@PP @MCM-41復(fù)合隔膜。

研究表明，調(diào)節(jié)的溶劑化結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出更多的接觸離子對(duì)（CIP）和離子聚集體（AGG）的聚集狀態(tài)，說明成功地在鋰負(fù)極中構(gòu)建了均勻的富含無機(jī)物的SEI。同時(shí)，復(fù)合隔膜中豐富且有序的納米通道可導(dǎo)致均勻的Li⁺通量并提高離子電導(dǎo)率。更有趣的是，調(diào)節(jié)的溶劑化結(jié)構(gòu)削弱了溶劑與Li⁺之間的相互作用，導(dǎo)致Li⁺去溶劑化勢(shì)壘低并引發(fā)均勻的Li沉積。

圖1. 復(fù)合隔膜與PP隔膜的性能表征對(duì)比

因此，在沒有任何添加劑的傳統(tǒng)碳酸酯基電解液中，基于復(fù)合隔膜的Li||Cu電池實(shí)現(xiàn)了～96.76%的高平均CE，遠(yuǎn)高于基于PP隔膜的電池（89.7%）。在0.5 mA cm^-2、1.0 mAh cm^-2條件下，采用MCM-41@PP @MCM-41隔膜組裝的對(duì)稱電池可穩(wěn)定運(yùn)行約1000小時(shí)。

作為比較，基于PP隔膜的對(duì)稱電池在600小時(shí)后顯示出強(qiáng)烈的極化、短路和電壓波動(dòng)。更重要的是，基于MCM-41@PP @MCM-41 組裝的Li | LFP電池在600次循環(huán)后容量保持率為88.2%。同時(shí)，帶有MCM-41@PP @MCM-41隔膜的Li | NCM 622電池可保持比PP隔膜更高的容量和容量保持率（55次循環(huán)后為87.8%）。因此，采用介孔材料調(diào)控電解液中的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)是構(gòu)建理想SEI和實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰負(fù)極的有力途徑。

圖2. 基于復(fù)合隔膜組裝的Li | LFP/NCM622電池性能

Regulating Solvation Structures Enabled by the Mesoporous Material MCM-41 for Rechargeable Lithium Metal Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08441