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籠目超導體AV₃Sb₅ (A代表K, Rb, Cs)中幾個電子階的發(fā)現(xiàn)，為探索前所未有的新興物理，提供了一個很有前途的平臺。在中等壓力下(<2.2 GPa)，三重-Q電荷密度波(CDW)序被壓力單調(diào)抑制，而超導表現(xiàn)出雙圓頂狀行為，表明超導與CDW序之間存在不尋常的相互作用。

考慮到在三重-Q CDW相內(nèi)部，已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了時間反演對稱破缺和電子向列性，理解這種CDW序及其與超導的相互作用成為AV₃Sb₅的核心問題之一。

在此，來自中國科學技術大學的吳濤&陳仙輝院士等研究者通過⁵¹V核磁共振測量報告了CsV₃Sb₅中CDW和超導隨壓力的演變。相關論文以題為“Emergent charge order in pressurized kagome superconductor CsV₃Sb₅”于2022年11月23日發(fā)表在Nature上。

在量子材料中，最顯著的是高溫超導體，其電子相圖，通常是復雜的，包括有幾個不同的不對稱相。傳統(tǒng)的理解是將這些序趨勢描述為“競爭序”，因為一種序通常會隨著成分、壓力或磁場的變化而被另一種序抑制。

最近，“糾纏序”被提出作為一種替代方案，它強調(diào)不同序的合作特性，強調(diào)不同的視角。糾纏序的一個主要例子是銅超導體中的對密度波，它可以與超導波和密度波糾纏。在這種情況下，在銅和鐵基超導體中被廣泛觀察到的電子列向性是一種殘留序，也是纏繞序的一種特殊表現(xiàn)。在現(xiàn)階段，探索其他量子材料，特別是超導材料中糾纏序的底層物理是非?？扇〉模匀缓苌?。

近年來，釩基籠目金屬AV₃Sb₅ (A為K, Rb, Cs)的超導性和CDW的發(fā)現(xiàn)，引起了人們的廣泛關注，特別是對糾纏序的探索。早期的理論計算表明，當填充能級接近van Hove奇點時，電子-電子相互作用和固有的幾何阻挫，可以導致二維(2D) 籠目晶格中各種各樣的電子序。

實驗上，掃描隧道顯微鏡/光譜學(STM/S)實驗揭示了AV₃Sb₅的CDW序為三重-Q 2a₀ × 2a₀，角分辨光電發(fā)射光譜實驗發(fā)現(xiàn)了動量依賴的CDW間隙。密度泛函理論(DFT)計算發(fā)現(xiàn)，在M點和L點的聲子模都不穩(wěn)定，似乎有利于AV₃Sb₅中電子-聲子驅(qū)動的CDW。

另一方面，在三重-Q CDW態(tài)內(nèi)部發(fā)現(xiàn)了時間反轉(zhuǎn)對稱破缺和電子向向性，表明了CDW的非常規(guī)性質(zhì)，這源于AV₃Sb₅中電子-聲子相互作用、電子-電子相互作用和固有幾何阻挫的微妙合作(圖1a)。

對于超導態(tài)，先前的核四極子共振(NQR)實驗觀察到CsV₃Sb₅中在超導轉(zhuǎn)變溫度(T_c)以下有一個明顯的Hebel-Slichter相干峰，這有力地支持了傳統(tǒng)的橫波配對。比熱和穿透深度測量補充了這一結(jié)果。STM/S實驗顯示AV₃Sb₅具有4a₀/3空間調(diào)制的非均勻超導，這被歸因于3Q-對-密度波態(tài)的形成。

此外，中等壓力(P < 2.2 GPa)下的超導表現(xiàn)出令人費解的雙圓頂超導行為，而CDW隨壓力增加而單調(diào)抑制。所有這些事實都表明AV₃Sb₅中超導和CDW之間存在復雜的相互作用。

在這里，為了闡明超導性和CDW之間的關系，研究者系統(tǒng)地研究了CsV₃Sb₅中CDW和超導性隨壓力的演變，方法是在高達2.3 GPa的靜水壓力下對⁵¹V核進行核磁共振(NMR)測量。在P_c1?0.58 GPa和P_c2?2.0 GPa之間觀察到一個出現(xiàn)的CDW相，可能是具有單向4a₀調(diào)制的條狀CDW序，這解釋了在壓力下的雙圓頂超導行為。

此外，核自旋晶格弛豫測量揭示了，在CDW轉(zhuǎn)變溫度以上存在壓力無關的電荷漲落和在P_c2以上存在非常規(guī)超導配對的證據(jù)。該結(jié)果不僅揭示了超導和CDW的相互作用，而且揭示了籠目超導體AV₃Sb₅中新的電子相關效應。

圖1. CsV₃Sb₅中超導和CDW態(tài)的壓力依賴演化

圖2. 壓力相關多重CDW躍遷的⁵¹V NMR證據(jù)

圖3. 核自旋晶格弛豫中多重CDW躍遷和持續(xù)電荷漲落的證據(jù)

圖4. CsV₃Sb₅的壓力相關電子相圖

作者簡介

陳仙輝，1963年3月出生于湖南湘潭。中國科學技術大學物理學院物理系教授。

1992年獲中國科學技術大學凝聚態(tài)物理專業(yè)博士學位，并留校工作。此后先后作為洪堡基金學者在德國卡爾斯魯厄研究中心和斯圖加特馬普固體物理研究所工作，作為訪問教授在日本北陸先端科學技術研究院和美國德克薩斯超導研究中心工作。1998年聘為中國科學技術大學物理系教授，1998年獲得國家杰出青年基金資助；2002年受聘教育部長江特聘教授。2015年當選中國科學院院士?，F(xiàn)任中國科學技術大學物理系教授，博士生導師，中科院強耦合量子材料物理重點實驗室主任。

陳仙輝長期以來一直堅持新型非常規(guī)超導體的探索及超導和強關聯(lián)物理的研究，發(fā)現(xiàn)的新型超導體涵蓋銅氧化合物超導體，富勒烯超導體，鐵基超導體和有機超導體等多種體系。在鐵基超導體的研究中取得突破性成果：首次在鐵基超導體(常壓下)實現(xiàn)40開以上的超導電性，給出了相圖及反鐵磁與超導電性競爭和共存的證據(jù)，發(fā)現(xiàn)大同位素效應和磁化率線性溫度依賴關系的普適行為；在強關聯(lián)電子體系中發(fā)現(xiàn)多自由度相互作用導致的反常行為；陳仙輝基于黑磷具有與石墨類似的二維結(jié)構(gòu)且有能隙，提出開展對其研究的思想。隨后，他利用高溫高壓技術生長出高質(zhì)量黑磷單晶，并與復旦大學張遠波等小組合作，成功地在二維黑磷薄層晶體實現(xiàn)了場效應晶體管。

陳仙輝還兼任 Nature系列雜志《Scientific Reports》和《Solid State Communications》Editor、《科學通報》編委、《物理》編委、《物理學進展》編委、中國物理學會理事、中國物理學會低溫物理專業(yè)委員會副主任、超導國家重點實驗室學術委員會委員等學術職位。

文獻信息

Zheng, L., Wu, Z., Yang, Y. et al. Emergent charge order in pressurized kagome superconductor CsV₃Sb₅. Nature (2022).https://doi.org/10.1038/s41586-022-05351-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05351-3

http://www.hfnl.ustc.edu.cn/detail?id=6045

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中科大吳濤&陳仙輝院士，再發(fā)Nature！

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