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南科大/南洋理工?AM：硫尖晶石重構(gòu)水氧化活性位點(diǎn)和自旋通道的研究

減少碳排放，實(shí)現(xiàn)無碳社會(huì)是人類的基本目標(biāo)。氫一直被認(rèn)為是化石燃料的替代品。為了實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的制氫技術(shù)如利用可持續(xù)的能源電解水，是非常需要的。實(shí)現(xiàn)電解水的挑戰(zhàn)之一是發(fā)展性能優(yōu)異的和低成本的析氧反應(yīng)（OER）催化劑。研究發(fā)現(xiàn)許多預(yù)催化劑都經(jīng)過表面重構(gòu)以提高析氧反應(yīng)的性能。表面重構(gòu)的氫氧化物是活性物質(zhì)，其性能大多優(yōu)于直接合成的氫氧化物。

在這里，南方科技大學(xué)曾林和南洋理工大學(xué)徐梽川（共同通訊）等人報(bào)道了一項(xiàng)研究，展示了預(yù)催化劑硫尖晶石CoFe₂S₄的獨(dú)特重構(gòu)行為以及其重構(gòu)化學(xué)的高OER活性。

通過電化學(xué)測(cè)試可以發(fā)現(xiàn)，重構(gòu)后的CoFe₂S₄的OER活性遠(yuǎn)高于CoFe₂O₄。CoFe₂S₄和CoFe₂O₄的Tafel圖表明，重構(gòu)的CoFe₂S₄的活性比CoFe₂O₄高兩個(gè)數(shù)量級(jí)。此外，循環(huán)伏安和時(shí)間安培法均可導(dǎo)致CoFe₂S₄重構(gòu)，導(dǎo)致完全重構(gòu)后的OER性能相似。為了更好地理解CoFe₂S₄的重構(gòu)，本文研究了重構(gòu)CoFe₂S₄的化學(xué)性質(zhì)。將CoFe₂S₄循環(huán)50個(gè)循環(huán)后，直至不再發(fā)生不可逆氧化以確保完全重建。

在循環(huán)伏安中，可以發(fā)現(xiàn)由于不可逆氧化產(chǎn)生的贗電容電荷從第5個(gè)循環(huán)開始就可以忽略不計(jì)了，循環(huán)前后CoFe₂S₄的XRD和TEM結(jié)果證實(shí)CoFe₂S₄已經(jīng)重構(gòu)。CoFe₂S₄電極預(yù)浸泡1小時(shí)后，OER活性幾乎不變。最初的CoFe₂S₄中S元素比約為57%，重建后的材料的S元素比約仍然保持在~35%，這意味著60%左右的晶格S在重構(gòu)過程中不能被氧化。因此，很有可能在重建后產(chǎn)生了另一個(gè)含s的成分，并且在OER周期中穩(wěn)定。

CoFe₂S₄的重構(gòu)產(chǎn)生了Fe-S組分和活性氫氧化物（Co(Fe)O_xH_y）的混合物，因?yàn)镃o更傾向于重構(gòu)為氫氧化物，而Fe在Fe-S組分中以Fe₃S₄的主要形式更穩(wěn)定。界面自旋通道在重構(gòu)的CoFe₂S₄中得到證實(shí)，它優(yōu)化了Co(Fe)O_xH_y上的OER步驟的能量并促進(jìn)了自旋敏感電子轉(zhuǎn)移以減少O-O耦合的動(dòng)力學(xué)障礙。這種優(yōu)勢(shì)在膜電極組件電解槽中也得到了證實(shí)。

CoFe₂S₄獨(dú)特的重構(gòu)性能表明與直接制備的催化劑相比，使用預(yù)催化劑具有顯著的優(yōu)勢(shì)。本文揭示的原理和機(jī)理為預(yù)催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路，在膜電極組件電解槽中應(yīng)用高性能預(yù)催化劑有利于高效制氫，對(duì)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

Reconstruction of Thiospinel to Active Sites and Spin Channels for Water Oxidation, Adv. Mater., 2022, DOI：10.1002/adma.202207041.

https://doi.org/10.1002/adma.202207041.

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