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本世紀(jì)以來(lái)，新興信息技術(shù)的興起和全球綠色轉(zhuǎn)型的加速，使得貴金屬（PM）資源的地位日益凸顯，在不久的將來(lái)，隨著清潔能源經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，PM礦物將與石油一樣重要。在傳統(tǒng)的光催化機(jī)理中，PMs不斷地從光催化劑中補(bǔ)充電子以維持穩(wěn)定，然而在光催化溶解過(guò)程中，高度惰性的PMs上的電子丟失而未被回收，因此明確光催化反應(yīng)過(guò)程與溶劑效應(yīng)以及PM催化性能對(duì)溶解選擇性和溶解速率的影響之間的關(guān)系，必將使PM的光催化回收更接近工業(yè)應(yīng)用?；诖耍?strong>上海師范大學(xué)卞振鋒和余焓等人以光催化、貴金屬和溶劑為研究對(duì)象，系統(tǒng)地考察了溶解的選擇性和溶劑化效應(yīng)。

本文選擇Au和Pt作為代表性的PMs來(lái)揭示電荷轉(zhuǎn)移的形式以及光催化劑在光催化溶解中的作用。結(jié)合瞬態(tài)表征、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論，確定光催化過(guò)程中產(chǎn)生的自由基是整個(gè)反應(yīng)的關(guān)鍵活性物質(zhì)。溶劑中的氰基官能團(tuán)是Au溶解的驅(qū)動(dòng)因素，并進(jìn)一步證實(shí)了氯自由基對(duì)Pt族貴金屬溶解的重要性。此外，不同貴金屬的催化性能可以促進(jìn)官能團(tuán)的不同轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致選擇性溶解。光催化貴金屬浸出液的結(jié)構(gòu)也準(zhǔn)確地解釋了貴金屬與官能團(tuán)配體的特殊配位形式。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和DFT計(jì)算，將光催化降解PM的幾個(gè)關(guān)鍵步驟組合在一起，第一階段，光激發(fā)TiO₂產(chǎn)生e^–-h⁺對(duì)，這在光化學(xué)反應(yīng)中很常見(jiàn)。?O^2-和?R分別由O₂和溶劑分子和光生e^–，h⁺反應(yīng)產(chǎn)生。然后，分別考慮單溶劑和混合溶劑的反應(yīng)路徑。最后，N-H基團(tuán)和?Cl再與Pt配位形成(NH₄)₂PtCl₆。

這項(xiàng)工作利用光譜學(xué)，動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，建立了溶劑官能團(tuán)選擇，光生自由基調(diào)節(jié)和PMs的固有性質(zhì)之間的密切關(guān)系。此外，通過(guò)評(píng)估PM在不同溶劑中的溶解產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)，確定了PM的催化能力以及與官能團(tuán)的配位關(guān)系是導(dǎo)致選擇性的原因，這有助于闡明PM光催化溶解的主要機(jī)制。此外還確定了在不同溶劑中形成的Au和Pt產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)，貴金屬鹽將直接用于各種催化或合成反應(yīng)。這些結(jié)果對(duì)進(jìn)一步提高貴金屬的光催化選擇性回收具有潛在的意義。

Photocatalytic Dissolution of Precious Metals by TiO2 through Photogenerated Free Radicals, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI：10.1002/anie.202213640

https://doi.org/10.1002/anie.202213640.

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上師大Angew：TiO2通過(guò)光生自由基光催化溶解貴金屬

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