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?北大夏定國AM：熵穩(wěn)定策略增強(qiáng)富鋰正極材料的局部結(jié)構(gòu)適應(yīng)性

具有高可逆能量密度的層狀富鋰正極材料正變得越來越普遍。然而，由于低電位氧化還原對的活化及陰離子氧化還原驅(qū)動(dòng)層內(nèi)/層間過渡金屬（TM）離子的局部調(diào)整引起的逐步不可逆的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，導(dǎo)致連續(xù)的容量退化和電壓衰減，從而大大降低了能量密度且增加了電池系統(tǒng)管理的難度。

在此，北京大學(xué)夏定國教授等人采用了高熵（當(dāng)構(gòu)型熵大于1.5 R時(shí)可稱為高熵材料）摻雜策略，以克服富鋰正極材料的穩(wěn)定性-容量權(quán)衡問題。

此外，鑒于金屬價(jià)態(tài)易于合成，作者設(shè)計(jì)的熵穩(wěn)定策略增強(qiáng)型富鋰正極材料（E-LRM）的化學(xué)式為Li_1.0[Li_0.15Mn_0.50Ni_0.15Co_0.10Fe_0.025Cu_0.025Al_0.025Mg_0.025]O₂，其八面體TM位由八種元素共享。根據(jù)之前的研究，預(yù)計(jì)這些元素可提供以下潛在特征：

i）Co³⁺、Ni²⁺、Fe³⁺和Cu²⁺可作為電化學(xué)活性中心參與電荷補(bǔ)償。

ii）Li⁺、Mg²⁺、Al³⁺可構(gòu)建“Li-O-Li”、“Li-O-Mg”、“Li-O-Al”構(gòu)型，進(jìn)而調(diào)節(jié)陰離子氧的電荷補(bǔ)償行為，穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)。

iii）Mn⁴⁺含量豐富，可作為結(jié)構(gòu)形成劑。

iv）多種元素的引入增加了局部結(jié)構(gòu)多樣性，尤其是陰離子氧的配位環(huán)境。

圖1. 揭示充放電過程中結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的DFT計(jì)算

因此，所制備的E-LRM釋放出超過1000 Wh?kg^-1的高能量密度，初始庫侖效率約為85%，高于典型的富鋰正極材料Li_1.20Mn_0.54Ni_0.13Co_0.13O₂（T-LRM）。同時(shí)，E-LRM在3個(gè)月的循環(huán)測試中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（0.1C，> 93%），容量保持率遠(yuǎn)高于T-LRM（51%）。

此外，當(dāng)在1 C下循環(huán)時(shí)，每周期電壓下降小于0.02%，即每周期僅產(chǎn)生0.8 mV的電壓損失。各種光譜實(shí)驗(yàn)表明，在E-LRM中沒有劇烈的氧化還原對演變、主要的局部結(jié)構(gòu)調(diào)整或明顯的層狀到尖晶石相變。

作者進(jìn)行DFT計(jì)算以確定充電/放電過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，證實(shí)E-LRM具有更多的局部結(jié)構(gòu)多樣性和更高的畸變能量，從而具有出色的局部結(jié)構(gòu)適應(yīng)性。

因此，這項(xiàng)研究提供了一種通過熵穩(wěn)定策略構(gòu)建穩(wěn)定的層狀正極材料的方法，可有力促進(jìn)正極材料的發(fā)展。

圖2. T-LRM和E-LRM的電化學(xué)性能比較

Entropy stabilization strategy for enhancing the local structural adaptability of Li-rich cathode materials, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208726

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