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?喬世璋等Angew：BixMOy（M=Mo, V, W）納米片助力光催化CO2還原

通過(guò)引入反應(yīng)位點(diǎn)可以?xún)?yōu)化光催化性能，但是由于對(duì)原子級(jí)結(jié)構(gòu)-活性的認(rèn)識(shí)有限，實(shí)際上很難在特定的光催化劑表面上進(jìn)行設(shè)計(jì)。

基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和冉景潤(rùn)博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的超聲輔助化學(xué)還原策略，通過(guò)氧的缺乏在雙基光催化劑上調(diào)節(jié)特定的面。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，改性后的Bi₂MoO₆納米片對(duì)CO和CH₄的產(chǎn)率分別為61.5 μmol g^-1和12.4 μmol g^-1，是原始光催化劑的約3倍，且在20 h內(nèi)具有良好的穩(wěn)定性/再現(xiàn)性。

為確定不同表面上的CO₂吸附行為，對(duì)BMO和BMO-R進(jìn)行了基于DFT計(jì)算的吸附能量、電荷差和Bader電荷分析。作者還評(píng)估了氧剝離引起的畸變中心周?chē)腗o原子。

兩種模型的CO₂吸附能在BMO-R和BMO上分別為-0.64和-0.28 eV。在BMO-R表面，由于電子（0.8 e）從BMO-R表面轉(zhuǎn)移到CO₂分子上，C-O-C鍵被彎曲（134.5°）和拉長(zhǎng)（1.27和1.25 ?）。

此外，BMO-R上較低的吸附位置表明CO₂分子更容易被表面捕獲。對(duì)于BMO, C-O-C鍵沒(méi)有明顯的彎曲（178.6°）和拉長(zhǎng)（1.17和1.17 ?）。Bader電荷分析證實(shí)極少電子（0.02 e）從表面轉(zhuǎn)移到CO₂分子。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，BMO-R對(duì)CO₂的吸附強(qiáng)于BMO。

Facet-specific Active Surface Regulation of Bi_xMO_y (M=Mo, V, W) Nanosheets for Boosted Photocatalytic CO₂ reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212355.

https://doi.org/10.1002/anie.202212355.

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