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?吉大徐吉靜Matter：原位構(gòu)建沸石微管編織隔膜用于超高容量鋰氧電池！

開發(fā)鋰氧（Li-O₂）電池的主要挑戰(zhàn)是絕緣放電產(chǎn)物在陰極的積累，這會(huì)阻礙氧的擴(kuò)散和電子的轉(zhuǎn)移，最終限制電池容量和循環(huán)壽命。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜教授等人受生物礦物組織自組裝的啟發(fā)，開發(fā)了一種新的前體-支架/固相-結(jié)晶策略并合成了一種基于微管支架和微管三模態(tài)網(wǎng)絡(luò)的自支撐沸石微管編織織物（ZMT WF）隔膜。其中玻璃纖維（GF）隔膜不僅作為前體支架提供支架藍(lán)圖，還可作為合成硅源以確保沸石沿GF隔膜原位生長(zhǎng)。自組裝ZMT WF具有良好的離子導(dǎo)電性和熱穩(wěn)定性，非常適合作為新型儲(chǔ)能系統(tǒng)的隔膜。

此外，沸石良好的離子交換能力有利于獲得優(yōu)秀的可設(shè)計(jì)性。通過陽離子交換作用對(duì)ZMT WF隔膜進(jìn)行改性以逆轉(zhuǎn)其表面電荷特性，因此溴化銨改性的ZMT WF（NH₄ZMT WF）隔膜能夠捕獲反應(yīng)中間體O₂^–并形成離子對(duì)（NH₄⁺-O₂^–CIP）且迅速發(fā)生歧化還原，從而在表面迅速形成Li₂O₂。

圖1. 正極和隔膜上產(chǎn)物的表征

研究表明，NH₄ZMT WF隔膜能夠結(jié)合捕獲和轉(zhuǎn)化步驟，這有利于將放電反應(yīng)區(qū)域擴(kuò)展到隔膜。根據(jù)皮爾遜酸堿概念，ZMT WF表面改性陽離子的硬度會(huì)影響放電產(chǎn)物的形成機(jī)制。如，十六烷基三甲基溴化銨改性的ZMT WF（HMZMT WF）隔膜表面的十六烷基三甲基銨離子（CTA⁺）可通過形成穩(wěn)定的CTA⁺-O₂^–離子對(duì)來穩(wěn)定超氧化物從而抑制O₂^–的歧化，直到進(jìn)一步進(jìn)行離子交換并沉淀為固體LiO₂。

此外，電解液中的游離O₂^–被NH₄ZMT WF隔膜捕獲并固定，防止其侵蝕陰極和電解液，從而減少不良副產(chǎn)物的形成和積累。受益于所有這些優(yōu)勢(shì)，Li-O₂ 電池顯示出超過25000 mAh g^-1的增強(qiáng)容量（遠(yuǎn)高于商用GF隔膜的5500 mAh g^-1）和超過4000小時(shí)的延長(zhǎng)循環(huán)性能?？傊?，這些啟發(fā)性的發(fā)現(xiàn)對(duì)Li-O₂電池的隔膜設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義，并進(jìn)一步推動(dòng)該電池體系的發(fā)展。

圖2. Li-O₂電池的電化學(xué)性能

In situ construction of glass-fiber-directed zeolite microtube woven separator for ultra-high-capacity lithium-oxygen batteries, Matter 2022. DOI: 10.1016/j.matt.2022.10.013

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