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Nature Catalysis：非晶態(tài)合金用作非鉑HOR催化劑

非晶材料由于其具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，可以提供大量的活性位點(diǎn)，在許多催化反應(yīng)中顯示出了獨(dú)特的性質(zhì)。其中，金屬玻璃(MG)是一種非晶金屬，通常由三種或三種以上的元素組成，由于多元素引起的熵增效應(yīng)以及電子調(diào)制效應(yīng)，使得這類非晶金屬往往顯示出優(yōu)于結(jié)晶金屬更高的催化性能，因而近年來得到了廣泛研究。

例如，2022年10月27日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授、南京理工大學(xué)蘭司教授等人在《Nature Catalysis》發(fā)表了題為《Nickel–molybdenum–niobium metallic glass for efficient hydrogen oxidation in hydroxide exchange membrane fuel cells》的研究論文。

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文中，他們?cè)O(shè)計(jì)了一種Ni-Mo-Nb非晶金屬來作為非鉑HOR催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，Ni₅₂Mo₁₃Nb₃₅金屬玻璃的交換電流密度為0.35 mA cm^-2，優(yōu)于Pt箔催化劑(0.31 mA cm^-2)。同時(shí)，該催化劑在堿性電解液中也表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的穩(wěn)定性，穩(wěn)定電位窗口可達(dá)0.8 V。

值得注意的是，Ni-Mo體系用于堿性電催化HOR已得到了相關(guān)報(bào)道。在該文中，在Ni-Mo合金中加入Nb，可以實(shí)現(xiàn)：1，Nb可以顯著提高非晶金屬的形成能，這與它允許深層共晶以及組成元素之間存在更負(fù)的混合焓有關(guān)，而缺乏Nb的合金會(huì)導(dǎo)致結(jié)晶；2，Nb可以增強(qiáng)電子傳遞能力，因此可以增強(qiáng)HOR活性。

詳細(xì)介紹，可見：高敏銳&蘭司，最新Nature Catalysis！

Science Advance：非晶態(tài)合金結(jié)構(gòu)

西安交通大學(xué)吳戈教授、香港城市大學(xué)呂堅(jiān)院士，李揚(yáng)揚(yáng)教授等人在《Science Advances》上發(fā)表了題為《A crystal glass–nanostructured Al-based electrocatalyst for hydrogen evolution reaction》的研究論文。

文中，作者提出了一種基于熱力學(xué)的設(shè)計(jì)策略，使用Al來作為催化劑的主要元素，并使用少量Ru作為貴金屬成分，通過組合磁控共濺射合成了Al₇₃Mn₇Ru₂₀金屬催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，該新型電催化劑由~2 nm的中熵納米晶和~2 nm的非晶態(tài)區(qū)所組成。同時(shí)，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫反應(yīng)(HER)活性，與單原子催化劑類似，且優(yōu)于納米團(tuán)簇催化劑。

該設(shè)計(jì)策略為開發(fā)用于大規(guī)模制氫的電催化劑提供了一條有效的途徑。此外，納米雙相結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)所創(chuàng)造的優(yōu)越的HER性能，有望指導(dǎo)開發(fā)用于其他高性能合金催化劑。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 熱力學(xué)指導(dǎo)下晶體-玻璃納米雙相Al-Mn-Ru體系的設(shè)計(jì)

催化劑的設(shè)計(jì)是基于玻璃形成能力(GFA)，可以通過建立材料性能和經(jīng)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)之間的相關(guān)性來預(yù)測。在Al基體系中，Al-Ru、Al-Mn和Ru-Mn具有較大的混合負(fù)焓(分別為-30、- 43和-11 kJ mol^-1)。此外，Al原子比Ru和Mn原子分別大34%和27%。因此，根據(jù)Inoue的GFA經(jīng)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)，Al-Mn-Ru體系具有較高的GFA。進(jìn)一步利用相圖計(jì)算(CALPHAD)方法，確定了晶體-玻璃納米雙相結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)的成分區(qū)域。

圖2. 具有中熵晶體-玻璃納米雙相結(jié)構(gòu)的Al基催化劑的結(jié)構(gòu)與組成

該催化劑具有晶體-玻璃納米雙相結(jié)構(gòu)，如圖2所示，直徑約2 nm的非晶區(qū)嵌入在直徑約2 nm的球形納米顆粒之間。納米顆粒由Al-Mn-Ru組成，這可由線掃描進(jìn)行分析。STEM圖像進(jìn)一步揭示了納米顆粒具有典型的六方密堆積(hcp)結(jié)構(gòu)，而沒有其他結(jié)晶相。

圖3. 在1 M KOH溶液中的電催化HER性能

具有納米雙相結(jié)構(gòu)的Al₇₃Mn₇Ru₂₀催化劑在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，過電位為21.1 mV，塔費(fèi)爾斜率為23.7 mV dec^-1，優(yōu)于Pt/C催化劑。EIS譜圖證實(shí)了具有晶體-玻璃納米雙相的Al₇₃Mn₇Ru₂₀具有更低的電荷傳遞阻抗，優(yōu)于全非晶或全晶樣品。

圖4. Al₇₃Mn₇Ru₂₀的電子結(jié)構(gòu)與配位結(jié)構(gòu)

圖5. DFT計(jì)算

綜上所述，本文開發(fā)了一種具有晶體-玻璃納米雙相結(jié)構(gòu)的Al基催化劑(Al₇₃Mn₇Ru₂₀)，并揭示了其可作為一種潛在的低成本、高HER活性的電催化劑，可替代貴金屬基催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，其具有~2 nm的Al-Mn-Ru晶體與~2 nm的非晶合金區(qū)域共同組成的納米雙相結(jié)構(gòu)。同時(shí)，Al₇₃Mn₇Ru₂₀表現(xiàn)出優(yōu)異的HER催化性能，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，過電位為21.1 mV，塔費(fèi)爾斜率為23.7 mV dec^-1，優(yōu)于大多數(shù)商用催化劑。這種性能與非晶態(tài)和中熵結(jié)晶相的協(xié)同效應(yīng)、以及具有超高密度的活性位點(diǎn)有關(guān)，這也歸因于其具有極小的相尺寸和相組成。

本文提出了一種基于熱力學(xué)的有效方法來指導(dǎo)具有優(yōu)異電化學(xué)性能的晶體-玻璃納米雙相結(jié)構(gòu)的材料設(shè)計(jì)。該納米雙相電催化機(jī)制也可應(yīng)用于其他催化體系。此外，極其微小的晶體-玻璃納米結(jié)構(gòu)的概念也將促進(jìn)新一代催化劑的發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

A crystal glass–nanostructured Al-based electrocatalyst for hydrogen evolution reaction，Science Advances，2022.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add6421

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