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呂堅/李揚揚/孫李剛Nature子刊: 單原子錨定異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,實現(xiàn)超穩(wěn)態(tài)析氫

本文通過對自組裝-無機配位FePMoG納米片的低溫磷化,設(shè)計了一種由多孔Fe/SAs@Mo HNSs組成的高效HER電催化劑。

呂堅/李揚揚/孫李剛Nature子刊: 單原子錨定異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,實現(xiàn)超穩(wěn)態(tài)析氫
通過有效的方法來生產(chǎn)綠色氫能是實現(xiàn)碳中和的關(guān)鍵。具有單金屬原子分散的異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料是制氫的理想材料。然而,大規(guī)模制備穩(wěn)定性高、成本低、使用方便的單原子錨定異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
基于此,香港城市大學(xué)呂堅、李揚揚哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)孫李剛等通過對自組裝-無機配位FePMoG納米片的低溫磷化,設(shè)計了一種由多孔Fe/SAs@Mo HNSs組成的高效HER電催化劑。
呂堅/李揚揚/孫李剛Nature子刊: 單原子錨定異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,實現(xiàn)超穩(wěn)態(tài)析氫
呂堅/李揚揚/孫李剛Nature子刊: 單原子錨定異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,實現(xiàn)超穩(wěn)態(tài)析氫
在磷化過程中,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度和時間,能夠改變由FePMoG納米片衍生的異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片的孔隙率和異質(zhì)界面。歸功于Fe/SAs@Mo HNS優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)、富集的界面和邊界相、大的活性表面積和孔隙率以及它們單個分散原子和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng),所制備的Fe/SAs@Mo HNS在10 mA cm-2電流密度下具有38.5 mV的低過電位,Tafel斜率為35.6 mV dec-1,并且在200 mA cm-2下連續(xù)運行600小時以上的電位增加可以忽略不計。
呂堅/李揚揚/孫李剛Nature子刊: 單原子錨定異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,實現(xiàn)超穩(wěn)態(tài)析氫
根據(jù)密度泛函理論(DFT)計算和實驗結(jié)果,F(xiàn)e/SAs@Mo HNSs具有優(yōu)異性能的主要原因有以下幾個方面:
1.Fe/SAs@Mo HNSs異質(zhì)結(jié)界面導(dǎo)致優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)和H*吸附能,提高了它們的固有電催化活性;
2.單原子分散的Fe位點有利于H2O的高效吸附和解離,促進了質(zhì)子轉(zhuǎn)移,加速了HER性能;
3.Fe/SAs@Mo HNSs獨特的二維多孔結(jié)構(gòu)和層次結(jié)構(gòu)導(dǎo)致其結(jié)構(gòu)內(nèi)的有效傳質(zhì)和活性中心暴露,從而提高了其電催化活性。
Two-dimensional Mineral Hydrogel-derived Single Atoms-anchored Heterostructures for Ultrastable Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33725-8

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