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1. Adv. Mater.：V-Cu₂Se NTs實現(xiàn)高效率和選擇性CO₂電還原為乙醇

通過CO₂電催化還原（CO₂ER）制取多碳（C₂₊）產(chǎn)物具有很高的商業(yè)價值，其效率和選擇性受到廣泛關(guān)注。流動電池是一種能極大提高轉(zhuǎn)化效率但要求催化劑具有高導(dǎo)電性和透氣性的裝置結(jié)構(gòu)，同時催化劑應(yīng)能使反應(yīng)路徑向特定產(chǎn)物轉(zhuǎn)化?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授、安徽師范大學(xué)吳正翠教授和盛天博士（共同通訊作者）等人報道了具有層級結(jié)構(gòu)的釩（V）摻雜Cu₂Se納米管可以與流動電池完美兼容并完成這一任務(wù)，并實現(xiàn)了高效率和選擇性的CO₂電還原為乙醇。

通過實驗表征和密度泛函理論（DFT）計算表明，V⁴⁺離子的摻雜使Cu₂Se的活性位點多樣化，改變了Cu₂Se的局部電荷分布，使反應(yīng)中間體與活性位點的相互作用，以更有利于乙醇的生產(chǎn)。具體而言，獨特的活性位點促進了橋*CO_B的形成，并進一步加氫生成*COH，隨后的*COH和*CO_L的耦合最終生成乙醇。

實驗結(jié)果表明，最佳Cu_1.22V_0.19Se納米管在Cu泡沫上催化CO₂生成乙醇時，在-0.8 V下，法拉第效率（FE_C2H5OH）為70.5%，局部電流密度為-29.1 mA cm^-2，可在H-電池中保持138 h的長期穩(wěn)定性。更重要的是，催化劑的分層結(jié)構(gòu)滿足了流動電池的要求。在GDE上，當Cu_1.22V_0.19Se納米管在-0.8 V下，在流動電池中實現(xiàn)了FE_C2H5OH為68.3%，局部電流密度為-207.9 mA cm^-2。該電催化材料在-0.7至-0.9 V范圍內(nèi)，在H-電池和流動電池中都具有超過55%的FEs_C2H5OH。該工作揭示了用于高效和選擇性CO₂轉(zhuǎn)化乙醇的流動電池運行的電催化材料的復(fù)雜設(shè)計。

V-Doped Cu₂Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO₂ Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.

https://doi.org/10.1002/adma.202207691.

2. Adv. Energy Mater.：TiO₂/FePS₃ S-型異質(zhì)結(jié)助力光催化HER

太陽能轉(zhuǎn)化為氫氣（Solar-to-hydrogen, STH）被認為是一種將可再生太陽能轉(zhuǎn)化為無碳氫氣的誘人途徑。受貴金屬助劑效率低、成本高的限制，實現(xiàn)現(xiàn)實的STH轉(zhuǎn)化需要高性能、高性價比的光催化劑。基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和冉景潤博士（共同通訊作者）等人報道了一種由TiO₂納米顆粒（NPs）錨固的2D FePS₃（2D FPS NSs）納米片，形成TiO₂/FePS₃的S-型異質(zhì)結(jié)，具有較強的內(nèi)電場，并對其進行了光催化析氫反應(yīng)（HER）測試。

所制備的TiO₂/FePS₃的H₂析出速率為99.5 μmol h^-1 g^-1，比單獨的TiO₂的H₂析出速率高約1686%。通過瞬態(tài)光致發(fā)光/表面光電壓譜、原位AFM-KPFM、原位X射線光電子能譜（XPS）和基于同步加速器的X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)（XANES）等一系列表征研究了這一速率急劇增加的原因。值得注意的是，在光激發(fā)下，原位AFM-KPFM對制備的TiO₂/FePS₃的光生電荷遷移路徑和表面電位變化進行了可視化。

此外，原位XPS和理論計算揭示了TiO₂和FPS之間密切的電子相互作用。結(jié)果表明，TiO₂ NPs與新型2D FPS NSs耦合可形成基于n-p半導(dǎo)體體系的S-型異質(zhì)結(jié)，不僅極大促進了電子-空穴分離/輸運，而且還分別將具有較高氧化還原能力的電子和空穴保留在FPS導(dǎo)帶和TiO₂價帶上。因此，TiO₂/FePS₃ S-型異質(zhì)結(jié)的光催化析氫速率顯著提高。該工作有助于設(shè)計和制備新型的基于2D材料的光催化S-型異質(zhì)結(jié)。

TiO₂/FePS₃ S-Scheme Heterojunction for Greatly Raised Photocatalytic Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201449.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201449.

3. Adv. Energy Mater.：Sn SA/ZnO高效轉(zhuǎn)化CO₂為甲酸鹽

一般而言，商用氧化鋅（ZnO）對電化學(xué)還原CO₂為甲酸鹽的選擇性和活性較差。大量的Sn基納米材料被報道為生產(chǎn)甲酸鹽的優(yōu)良電催化劑，但是金屬Sn比Zn更昂貴。基于此，韓國蔚山國立科學(xué)技術(shù)學(xué)院Jaephil Cho、青島科技大學(xué)劉希恩教授、秦清教授和劉尚果副教授、吉林大學(xué)張偉教授（共同通訊作者）等人報道了在拉伸應(yīng)變ZnO納米片上錨定原子分散的Sn（Sn SA/ZnO），在較寬的電位窗口內(nèi)對甲酸鹽生產(chǎn)的活性和選擇性有顯著提高。

在文中，作者通過簡單的一步水熱法在經(jīng)應(yīng)力處理的ZnO納米片上制備了原子分散的Sn（Sn SA/ZnO），單原子摻雜量為1.02 wt.%。對比市售ZnO，Sn SA/ZnO在寬窗口電位下極大提高了CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的電催化性能，其質(zhì)量活度也遠高于市售Sn，超低的Sn含量使Sn SA/ZnO比商業(yè)Sn更具經(jīng)濟可行性。

先進的表征與密度泛函理論（DFT）計算表明，Sn SA/ZnO中暴露的Sn和O原子作為雙活性位點，極大地增強了CO₂的捕獲和活化，而其表面的拉伸應(yīng)變使Sn SA/ZnO的投影態(tài)密度（PDOS）升高，從而增強了*HCOO中間物的吸附。該研究通過單原子調(diào)節(jié)非活性金屬氧化物的電子結(jié)構(gòu)，為電化學(xué)合成CO₂RR開辟了一條構(gòu)建雙活性位點的新途徑。

Single-Atom Sn on Tensile-Strained ZnO Nanosheets for Highly Efficient Conversion of CO₂ into Formate. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202695.

https://doi.org/10.1002/aenm.202202695.

4. Chem：近100%選擇性！Ni-MoC_xO_y助力甲烷重整制合成氣

通過調(diào)節(jié)氧-金屬界面可以實現(xiàn)高效率和選擇性的C-H活化，但是仍然具有挑戰(zhàn)性?；诖?，大連理工大學(xué)石川教授和北京大學(xué)馬丁教授（共同通訊作者）等人報道了一種新型MoC_xO_y氧載體，通過化學(xué)循環(huán)CH₄-CO₂重整（chemical looping CH₄-CO₂ reforming, CL-DRM）反應(yīng)生產(chǎn)合成氣。

在Ni與α-MoC的強相互作用作用下，碳化鉬（MoC）添加劑誘導(dǎo)Ni顆粒從三氧化二鋁（Al₂O₃）表面重新分散到α-MoC上。在氧化還原循環(huán)過程中，MoC_x和MoC_xO_y之間發(fā)生了動態(tài)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，并形成了新的Ni-MoC_xO_y界面，通過表面構(gòu)建實驗和原位光譜方法發(fā)現(xiàn)這對低溫活化CH₄至關(guān)重要。

實驗結(jié)果表明，Ni-(α-MoC)/Al₂O₃在500 ℃下，當H₂/CO比值為2: 1時，對合成氣的選擇性接近100%，明顯低于常規(guī)體系。該研究首次將MoC作為儲氧材料應(yīng)用于CL-DRM反應(yīng)，為過渡金屬碳化物作為儲氧材料應(yīng)用于化學(xué)循環(huán)反應(yīng)鋪平了道路。

A novel Ni-MoC_xO_y interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.09.007.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.09.007.

5. J. Am. Chem. Soc.：研究H-SAPO-11催化烯酮轉(zhuǎn)化汽油

雖然烯酮（ketene）被認為是許多反應(yīng)中的活性中間體，包括OXZEO（metal oxide-zeolite, 金屬氧化物-分子篩）催化的合成氣轉(zhuǎn)化、二甲醚羰基化、甲醇制碳氫化合物和CO₂加氫，但是其化學(xué)性質(zhì)和在分子篩上的反應(yīng)途徑尚不清楚。基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所包信和院士、潘秀蓮研究員和侯廣進研究員（共同通訊作者）等人報道了他們通過動力學(xué)分析、原位紅外光譜和固態(tài)核磁共振光譜研究了分子篩H-SAPO-11上烯酮轉(zhuǎn)化為汽油餾分烴的途徑。

在文中，作者以H-SAPO-11為例，對乙烯酮在分子篩型上的轉(zhuǎn)化進行了實驗研究。通過動力學(xué)分析、原位紅外光譜和固態(tài)核磁共振（ssNMR）光譜，作者從實驗上揭示了第一次分子篩（zeotype）-催化的烯酮轉(zhuǎn)化及其向汽油的反應(yīng)途徑。

結(jié)果表明，丁烯是通向汽油產(chǎn)品的反應(yīng)中間體。在有水的情況下，烯酮在酸位點上通過以下兩種途徑轉(zhuǎn)化為丁烯：一種是遵循乙酸酮化途徑的乙?；锓N；另一種是沿著乙酸脫羧途徑的酮-烯醇互變異構(gòu)的乙酰乙?；锓N。該研究首次從實驗上揭示了分子篩催化中烯酮化學(xué)的見解。

Chemistry of Ketene Transformation to Gasoline Catalyzed by H-SAPO-11. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c03478.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c03478.

6.?Angew. Chem. Int. Ed.：Pt-Au合金催化甲酸氧化制過氧化氫

最近，通過電催化和光催化還原反應(yīng)現(xiàn)場生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）引起了廣泛的研究興趣。然而，目前實際應(yīng)用一直受到低活性和復(fù)雜設(shè)備要求的困擾?；诖?，受酶催化生物過氧化氫合成過程的啟發(fā)，中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所董紹俊院士（通訊作者）等人報道了一種Pt-Au合金，以模擬天然甲酸氧化酶通過甲酸的好氧氧化合成過氧化氫的催化性能。

在文中，作者合成了一系列超小型Pt_xAu_100-x合金，以模擬用于H₂O₂合成的HCOOH氧化酶，其中在酸性條件下，Pt₂₀Au₈₀催化劑的H₂O₂產(chǎn)率最高，為7.2 mol g_cat^-1 h^-1。Pt₂₀Au₈₀催化劑的催化效率比電催化劑高1個數(shù)量級，比光催化劑高4個數(shù)量級。

實驗結(jié)果表明，Pt-Au合金催化HCOOH脫氫的效率和O₂還原為H₂O₂的選擇性高于單金屬Pt，從而保證了H₂O₂的高收率。同時，Pt-Au合金的質(zhì)量活度是甲酸氧化酶的三倍。密度泛函理論（DFT）計算表明，金納米顆粒上孤立的Pt原子在甲酸脫氫過程中的勢壘低于純Pt，這是反應(yīng)速率提高的原因。此外，甲酸水溶液提供了酸性環(huán)境，有利于利用原位生成的H₂O₂進行氧化反應(yīng)，包括C-H鍵氧化和殺菌。

Platinum-Gold Alloy Catalyzes the Aerobic Oxidation of Formic Acid for Hydrogen Peroxide Synthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213930.

https://doi.org/10.1002/anie.202213930.

7. Nat. Commun.：P-Tri-RhO₂助力合成氫氣

設(shè)計具有亞納米距離的有序納米晶陣列可以為未來的納米應(yīng)用提供有前景的材料。然而，使用傳統(tǒng)的光刻、模板或自組裝策略在亞納米范圍內(nèi)制造精度可控的定向陣列面臨許多挑戰(zhàn)?；诖?，蘇州大學(xué)邵琪副研究員、邵名望教授、康振輝教授和劉陽教授、德國馬克斯·普朗克固體化學(xué)物理研究所胡志偉教授（共同通訊作者）等人報道了一種二維（2D）層狀亞穩(wěn)態(tài)氧化物，三角相氧化銠（P-Tri-RhO₂，空間基團，P-3m1（164）?納米。

在文中，作者利用射頻輔助熔堿法制備了P-Tri-RhO₂，其晶體結(jié)構(gòu)屬于空間基團P-3m1(164)，晶格常數(shù)為a=b=3.091 ?，c=4.407 ?。更重要的是，亞穩(wěn)態(tài)P-Tri-RhO₂與面心立方（fcc）相Rh之間0.45%的晶格失配導(dǎo)致了Rh單晶納米陣列的原位生長，其顆粒間間隔較短，僅為3.709 nm。

這種納米級間距使得氫原子溢出，極大地增強了HER。在電流密度為-10 mA cm^-2時，P-Tri-RhO₂催化劑實現(xiàn)了超低過電位為9.8 mV，Tafel斜率僅為24.0 mV dec^-1，在-0.4 V vs. RHE（電流密度約為750 mA cm^-2）的高電位下，活性衰減有限。該工作強調(diào)了亞穩(wěn)態(tài)材料在設(shè)計實現(xiàn)高性能催化的先進材料中的重要作用。

Coupling of nanocrystal hexagonal array and two-dimensional metastable substrate boosts H₂-production. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33512-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33512-5.

8. Nano Res.：FeOOH_x/Ni(HCO₃)₂助力海水裂解析氧

設(shè)計高效、穩(wěn)定的電催化劑以改善緩慢反應(yīng)動力學(xué)的析氧反應(yīng)（OER），對于提高電化學(xué)水裂解制氫至關(guān)重要。基于此，南開大學(xué)劉璐教授和楊麗萍、山西大學(xué)郭東罡教授（共同通訊作者）等人報道了利用一鍋溶劑熱法制備了一系列FeOOH/Ni(HCO₃)₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料（記為FeOOH_x/Ni(HCO₃)₂）。

通過微調(diào)不同組分、非均相界面和電子結(jié)構(gòu)的含量，使催化劑的OER性能達到最大。具體而言，在電流密度為10 mA·cm^-2時，所制備的FeOOH_0.60/Ni(HCO₃)₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片的過電位最低為216 mV，在100 mA·cm^-2高電流密度下穩(wěn)定超過96 h，在堿性天然海水（1 M KOH+海水）中仍保持良好的OER活性和穩(wěn)定性。

當FeOOH_0.60/Ni(HCO₃)₂用作分解水的陽極時，電解槽的電流密度為10 mA·cm^-2時，電池電壓僅為1.51 V（1 M KOH+海水時為1.56 V），表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。優(yōu)異的OER性能歸因于FeOOH和Ni(HCO₃)₂對異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成的協(xié)同作用，以及異質(zhì)界面之間的電子結(jié)構(gòu)改變和促進許多活性位點的合適的分級納米片形態(tài)。該工作為提高Ni基催化劑在海水裂解中的電催化活性提供了一個很有前景的方向，對氫經(jīng)濟和環(huán)境修復(fù)都具有重要意義。

Engineering active sites on hierarchical transition bimetal oxyhydride/bicarbonate heterostructure for oxygen evolution catalysis in seawater splitting. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4920-3.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4920-3.

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