利用銅基電催化劑進(jìn)行CO2電化學(xué)還原反應(yīng)(CO2RR)實(shí)現(xiàn)碳中和是一種有效的方法。然而,由于銅基電催化劑選擇性低、穩(wěn)定性差,這嚴(yán)重限制了它們在電化學(xué)CO2RR的實(shí)際應(yīng)用。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,通過缺陷工程或摻雜調(diào)節(jié)表面電子分布可以有效地改善CO2RR的性能。
基于此,西安大略大學(xué)孫學(xué)良、深圳大學(xué)張磊、華南理工大學(xué)鄧洪和中科院廣州能源研究所Zeng Gongchang等采用一鍋法合成了摻雜Sn的CuO納米片狀電催化劑(VO-CuO (Sn)),其結(jié)構(gòu)中含有豐富的氧空位缺陷,用于催化CO2轉(zhuǎn)化為CO。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,VO-CuO (Sn)電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能,在較寬的電位窗口內(nèi)(-0.48 VRHE~-0.93 VRHE),CO2轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率(FECO)超過95%;而在420 mVRHE的競爭過電位下,F(xiàn)ECO達(dá)到99.9%的最大值。此外,連續(xù)反應(yīng)180 h后,VO-CuO (Sn)的FECO仍保持在96%以上,其穩(wěn)定性超過了以往報(bào)道的大多數(shù)CO2還原電催化劑。
密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,VO-CuO (Sn)可以有效地增強(qiáng)CO2分子的吸附和活化過程,進(jìn)一步降低COOH中間體形成和CO解吸的能壘,使得電化學(xué)CO2還原為CO的性能顯著提高??偟膩碚f,這項(xiàng)工作通過金屬摻雜和缺陷工程擴(kuò)大了設(shè)計(jì)環(huán)境友好CO2RR催化劑的范圍,以有效地實(shí)現(xiàn)CO2轉(zhuǎn)化為CO的催化劑的穩(wěn)定性和選擇性。
Sn Dopants with Synergistic Oxygen Vacancies Boost CO2 Electroreduction on CuO Nanosheets to CO at Low Overpotential. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08436
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