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?暨大高慶生ACS Catalysis：氧化鈰促進鎳基電催化劑重構(gòu)助力高效OER

調(diào)節(jié)催化劑的動態(tài)變化對于理解其機理和開發(fā)更好的電催化劑具有重要意義，但在析氧反應(yīng)（OER）中仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，暨南大學(xué)高慶生教授（通訊作者）等人報道了鈰（Ce）促進的Ni-X（X=S、P和O）重構(gòu)，以揭示重構(gòu)表面與OER性能之間的相關(guān)性，并指導(dǎo)了設(shè)計優(yōu)異的電催化劑。界面CeO₂通過增強羥基吸附促進Ni-X的原位重構(gòu)，產(chǎn)生高活性的CeO₂-NiOOH界面。

測試發(fā)現(xiàn)，CeO₂改性的Ni₃S₂在1.0 M KOH中的電流密度為10和100 mA cm^-2時，分別具有251和364 mV的低過電位，在已報道的Ni基催化劑中表現(xiàn)最佳。

?暨大高慶生ACS Catalysis：氧化鈰促進鎳基電催化劑重構(gòu)助力高效OER

DFT計算發(fā)現(xiàn)，在Ni₃S₂和Ni₂P衍生的NiOOH上具有豐富的氧空位（O_v），因此分析了CeO₂-NiOOH與O_v界面的另一個模型（CeO₂-NiOOH-O_v），以解釋在CeO₂-Ni₂P/NF、CeO₂-Ni₃S₂/NF和CeO₂-NiO/NF上的不同活性。

在堿性條件下，OER過程涉及在金屬陽離子位點上的協(xié)同四電子轉(zhuǎn)移以產(chǎn)生O₂。裸CeO₂被視為具有非常高的能量勢壘（2.47 eV）的不良OER催化劑。

NiOOH的電勢決定步驟（PDS）是*OOH的形成，相應(yīng)的能壘（ΔG）高達1.92 eV，表明主要限制是由于*O和*OOH結(jié)合不當(dāng)。

與NiOOH相比，與CeO₂偶聯(lián)后，CeO₂-NiOOH上的PDS是從*OOH到O₂的轉(zhuǎn)化，ΔG為1.75 eV。O_v的加入改善了*O和*OH中間體的吸附強度，PDS是*OH物種在CeO₂-NiOOH-O_v上的脫質(zhì)子化，ΔG僅為1.70 eV，接近η vs ΔG_*O-ΔG_*OH火山圖的頂點（1.6 eV），表明良好的OER動力學(xué)。

引入具有豐富O_v的CeO₂-NiOOH界面可以調(diào)節(jié)OH*、O*和OOH*中間體的吸附，從而提高Ni₃S₂和Ni₂P衍生的NiOOH的OER。

Ceria-Promoted Reconstruction of Ni-Based Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Evolution. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c03912.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03912.

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