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彭生杰/李林林/李蕾AFM:CoBDC/MXene實(shí)現(xiàn)高效的全pH內(nèi)HER

催化頂刊集錦

彭生杰/李林林/李蕾AFM:CoBDC/MXene實(shí)現(xiàn)高效的全pH內(nèi)HER
設(shè)計(jì)定義明確的界面化學(xué)鍵橋是優(yōu)化金屬-有機(jī)骨架(MOFs)催化活性的有效策略,但仍然具有挑戰(zhàn)性。
基于此,南京航空航天大學(xué)彭生杰教授和李林林副教授、嘉興學(xué)院李蕾教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)易原位生長(zhǎng)策略,通過(guò)將MXene與CoBDC納米片偶聯(lián)來(lái)合成緊密連接的2D/2D異質(zhì)結(jié)。
測(cè)試結(jié)果表明,優(yōu)化后的CoBDC/MXene在電流密度為10 mA cm-2下表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫反應(yīng)(HER)活性,在堿性、酸性和中性電解質(zhì)中分別具有29、41和76 mV的低過(guò)電位,與商用Pt/C催化劑相當(dāng)。
彭生杰/李林林/李蕾AFM:CoBDC/MXene實(shí)現(xiàn)高效的全pH內(nèi)HER
為了解界面Co-O-Ti橋接對(duì)HER性能的影響,對(duì)MXene、CoBDC和CoBDC/MXene進(jìn)行了DFT計(jì)算。在MXene修飾后,CoBDC表現(xiàn)出從Co到Ti原子的電子轉(zhuǎn)移,這歸因于界面Co-O-Ti橋的形成,在兩相間建立了連續(xù)的電子傳輸。對(duì)比CoBDC和MXene,CoBDC/MXene異質(zhì)結(jié)在費(fèi)米能級(jí)具有較高的電子密度。
彭生杰/李林林/李蕾AFM:CoBDC/MXene實(shí)現(xiàn)高效的全pH內(nèi)HER
在CoBDC與MXene異質(zhì)結(jié)界面處存在耦合電子軌道,優(yōu)化了CoBDC/MXene的電導(dǎo)率,降低了電荷轉(zhuǎn)移阻力。CoBDC與MXene (-2.12 eV)中Co的d-帶中心比純CoBDC(-1.95 eV)低,表明CoBDC/MXene界面對(duì)H中間體的吸附減弱,促進(jìn)了H2的演化。結(jié)果表明,界面橋的形成可以調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu),導(dǎo)致電荷的重新分配。
彭生杰/李林林/李蕾AFM:CoBDC/MXene實(shí)現(xiàn)高效的全pH內(nèi)HER
Electronic Modulation of Metal-Organic Frameworks by Interfacial Bridging for Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210322.
https://doi.org/10.1002/adfm.202210322.

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