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?溫兆銀/吳相偉EnSM：原位構(gòu)筑復(fù)合電解質(zhì)，鈉金屬電池1000次循環(huán)！

具有潛在高理論容量的鈉金屬電池（SMB）被認(rèn)為是高能量密度電池最有前景的候選電池之一。然而，鈉枝晶引起的安全問題嚴(yán)重阻礙了SMB的實(shí)際應(yīng)用。由無機(jī)離子導(dǎo)體和有機(jī)聚合物組成的復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)（CGPE）可以抑制鈉枝晶的生長(zhǎng)，提高SMB的安全性。然而，有機(jī)組分和無機(jī)組分之間不相容界面的存在會(huì)導(dǎo)致CGPE離子電導(dǎo)率較低，Na⁺傳輸失效。

中科院上海硅酸鹽研究所溫兆銀、吳相偉等展示了由硅烷改性的β-Al₂O₃粉末和具有交聯(lián)結(jié)構(gòu)的PVDF-HFP基質(zhì)組成的CGPE，以消除無機(jī)-有機(jī)界面的不相容性，從而增強(qiáng)合成復(fù)合電解質(zhì)的電化學(xué)性能。

圖1. PSBX的原位制備過程和可能的交聯(lián)結(jié)構(gòu)示意圖

由于存在無機(jī)硅氧基團(tuán)（對(duì)無機(jī)表面有反應(yīng)）和有機(jī)-NH₂基團(tuán)（與有機(jī)物質(zhì)兼容），所采用的（3-氨基丙基）-三甲氧基硅烷（Atmos）可以作為陶瓷顆粒和聚合物基質(zhì)之間的分子橋梁。在Atmos的幫助下，作者通過相位轉(zhuǎn)換法成功地制備了一種柔性、高導(dǎo)電的CGPE膜。

具體來說，PVDF-HFP單體在堿性環(huán)境中經(jīng)歷了脫氟和隨后的交聯(lián)，堿性環(huán)境是通過將β-Al₂O₃粉末分散在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）和丙酮（ACE）的混合物中而形成的，并形成鏈狀結(jié)構(gòu)的聚合物矩陣。

同時(shí)，β-Al₂O₃無機(jī)粉末被均勻地原位納入聚合物基體中。在此過程中，硅烷偶聯(lián)劑的加入將無機(jī)β-Al₂O₃粉末與PVDF-HFP聚合物基體連接起來，并改善了無機(jī)-有機(jī)界面。

圖2. 半電池性能

受益于原位形成的交聯(lián)結(jié)構(gòu)和硅烷改性的界面，所制備的PSBX-GPEs表現(xiàn)出理想的離子傳導(dǎo)性和Na⁺轉(zhuǎn)移數(shù)，以及在抑制鈉枝晶生長(zhǎng)方面的顯著性能。特別是，PSB60-GPE在20℃時(shí)達(dá)到了1.37×10^-3 S cm^-1的最高離子電導(dǎo)率，鈉離子轉(zhuǎn)移數(shù)高達(dá)0.424。此外，基于所獲得的復(fù)合電解質(zhì)組裝的鈉對(duì)稱電池在0.5mA cm^-2的條件下，顯示出800小時(shí)的優(yōu)秀循環(huán)性能，沒有明顯的電壓極化，證明了對(duì)鈉負(fù)極的有效保護(hù)。

此外，當(dāng)在基于Na₃V₂(PO₄)₃正極的全電池中時(shí)，它可以提供出色的電化學(xué)性能，在3C下即使經(jīng)過1000次循環(huán)后，仍有92.2%的高容量保持率，并且?guī)靷愋矢哌_(dá)99.9%。全電池令人印象深刻的性能提升意味著這種復(fù)合電解質(zhì)設(shè)計(jì)可以為構(gòu)建高度穩(wěn)定的SMB提供有效的策略。

圖3. 全電池性能

In situ generated composite gel polymer electrolyte with crosslinking structure for dendrite-free and high- performance sodium metal batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.032

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