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AM：具有快速傳輸性能和陰離子配對溶劑化結(jié)構(gòu)的液化氣體電解質(zhì)實現(xiàn)的超低溫Li/CF_x電池

鋰氟化碳(Li/CF_x)是高能量密度能量存儲系統(tǒng)中最有前途的化學(xué)物質(zhì)之一，應(yīng)用于不需要可再充電性的應(yīng)用中。盡管Li/CF_x在環(huán)境條件下表現(xiàn)出高能量密度(> 2100 Wh kg^-1)，但在零下溫度下實現(xiàn)如此高的能量密度仍然是一個挑戰(zhàn)，尤其是在高電流密度下。

這里，美國加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎（Ying Shirley Meng）教授和陳政教授以及Weikang Li（共同通訊作者）等人報道了一種基于二甲醚的具有陰離子對溶劑化結(jié)構(gòu)的液化氣體電解質(zhì)，具有低熔點(141°C)和低粘度(0.12 mPa×S，20°C)，在70°C至60°C之間具有高離子電導(dǎo)率(> 3.5 mS cm^-1)。此外，通過系統(tǒng)的X射線光電子能譜結(jié)合透射電子顯微鏡表征，作者評估了CF_x界面的低溫性能。

作者得出結(jié)論，電解質(zhì)的快速傳輸和陰離子配對溶劑化結(jié)構(gòu)降低了低溫下的電荷轉(zhuǎn)移電阻，從而顯著提高了Li/CF_x電池的性能(1690 Wh kg^-1，60°C；1172 Wh kg^-1，70°C，基于活性材料)。利用50 mg cm^-2負(fù)載電極，Li/CF_x在60°C時仍顯示1530 Wh kg^-1，這項工作為電解質(zhì)設(shè)計提供了見解，可以克服電池在極端環(huán)境下的工作限制。

圖1. 低溫電解質(zhì)設(shè)計

圖2. 電解質(zhì)表征與模擬

圖3. 電化學(xué)性能表征

優(yōu)化的電解質(zhì)在70到60°C的寬溫度范圍內(nèi)顯示出大于3.5 mS cm^-1的離子電導(dǎo)率。拉曼、MD和DFT模擬表明，配制的電解質(zhì)具有陰離子配對溶劑化的特征，其中預(yù)先形成的Me₂O分子與Li⁺具有弱親和力，通過影響去溶劑化過程而促進(jìn)了倍率容量和低溫操作，同時保持適當(dāng)?shù)膫鬏?。得益于快速的去溶劑化動力學(xué)和體相傳輸，優(yōu)化的電解質(zhì)實現(xiàn)了CF_x的高利用率，在室溫和60°C下均表現(xiàn)出出色的倍率性能，并在擴展的工作溫度窗口(-70°C～+55°C)內(nèi)表現(xiàn)出高能量密度。

Yin, Y., Holoubek, J., Liu, A., Sayahpour, B., Raghavendran, G., Cai, G., Han, B., Mayer, M., Schorr, N.B., Lambert, T.N., Harrison, K.L., Li, W., Chen, Z. and Meng, Y.S. (2022), Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207932. https://doi.org/10.1002/adma.202207932

AEM：抑制鋰金屬負(fù)極的化學(xué)腐蝕

鋰金屬負(fù)極對于下一代高能量密度可充電鋰金屬電池至關(guān)重要。盡管已經(jīng)進(jìn)行了廣泛的研究來延長鋰金屬電池的循環(huán)壽命，但是與鋰金屬在液體電解質(zhì)中的化學(xué)腐蝕相關(guān)的壽命還沒有被定量地了解。

美國加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎（Ying Shirley Meng）教授和Wurigumula Bao以及密歇根州立大學(xué)Chengcheng Fang（共同通訊作者）等人將滴定氣相色譜法與低溫聚焦離子束相結(jié)合，建立了各種液體電解質(zhì)體系中化學(xué)腐蝕速率與電化學(xué)沉積鋰形貌之間的定量關(guān)系。

作者已經(jīng)確定，腐蝕速率由沉積鋰的孔隙率決定。沉積鋰的孔隙率越大，腐蝕速率越快。作者進(jìn)一步提出了減輕鋰化學(xué)腐蝕從而延長鋰金屬電池壽命的策略。通過嚴(yán)格控制鍍鋰過程中的堆積壓力，可以獲得超低孔隙率的鋰鍍層，與高孔隙率鋰鍍層的腐蝕速率1.71±0.19%/天相比，腐蝕速率降低到0.08±0.16%/天。

圖1. 鋰金屬在液態(tài)電解質(zhì)中的腐蝕研究

圖2. 形貌控制策略

圖3. 控制液體電解質(zhì)中的鋰金屬腐蝕

作者通過使用先進(jìn)的電解質(zhì)(LHCE)和用于鋰沉積的優(yōu)化堆疊壓力(350 kPa),電鍍超低孔隙率的鋰，實現(xiàn)了僅具有與液體電解質(zhì)的2D接觸表面積。低接觸表面積有助于致密的Li在液體電解質(zhì)中穩(wěn)定，并且在液體電解質(zhì)中浸泡10天后，Li僅損失約0.8%的活性質(zhì)量。本文的工作表明，通過控制鋰與液體電解質(zhì)的接觸面積，可以有效地抑制鋰的腐蝕。

Lu, B., Li, W., Cheng, D., Bhamwala, B., Ceja, M., Bao, W., Fang, C., Meng, Y. S., Suppressing Chemical Corrosions of Lithium Metal Anodes. Adv. Energy Mater. 2022, 2202012. https://doi.org/10.1002/aenm.202202012

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