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?ACS Energy Letters：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關(guān)重要

了解鋰金屬的電沉積和溶解機(jī)制對于調(diào)控下一代電池鋰金屬負(fù)極的形態(tài)變化是必要的。

日本國立材料研究所Kei Nishikawa、北海道大學(xué)Hisayoshi Matsushima等研究了環(huán)丁砜基高濃度電解液（HCE）中電沉積鋰的形態(tài)及其與電極附近濃度分布的相關(guān)性。

?ACS Energy Letters：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關(guān)重要

圖1. 采用HCE的電沉積過程中LiTFSA的濃度分布和枝晶生長

具體而言，這項工作研究了1:2 LiTFSA:SL HCE中與鋰電沉積/電化學(xué)溶解相關(guān)的離子傳質(zhì)和沉積形態(tài)。研究發(fā)現(xiàn)，鋰金屬的電沉積會導(dǎo)致靠近電極表面的未配位溶劑分子的數(shù)量增加，體電解液結(jié)構(gòu)的這種差異增強(qiáng)了SL分解反應(yīng)，并在電沉積的鋰金屬上形成SEI層。

因此，在該電解液中需要較低的電流密度。電化學(xué)溶解則會導(dǎo)致靠近電極表面的LiTFSA濃度增加，并產(chǎn)生過飽和狀態(tài)，從而導(dǎo)致粘度增加，電導(dǎo)率降低，造成電池電壓發(fā)散。這種行為表明，大電流是HCE的一個關(guān)鍵問題，即使電池單元的電極距離非常小。

?ACS Energy Letters：電流大小對鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關(guān)重要

圖2. 在HCE中鋰金屬電化學(xué)溶解過程中LiTFSA濃度分布的演化

電沉積和電化學(xué)溶解行為都表明1.0 mAcm^?2的低電流密度對于HCE體系是最佳的。一些稀釋劑可能有助于克服這一困難，但并非每種稀釋劑都能提高鋰金屬負(fù)極的循環(huán)性能。選擇合適的稀釋劑溶劑對于增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極是必不可少的，因此，一些稀釋劑對HCE的影響是作者的下一個研究目標(biāo)。

此外，根據(jù)靠近電極表面的濃度分布，作者使用干涉測量法估算了表觀擴(kuò)散系數(shù)和輸運數(shù)，該技術(shù)能深入了解電池電解液中的離子傳質(zhì)以及電沉積金屬的形態(tài)變化與離子傳質(zhì)之間的關(guān)系，這將有助于設(shè)計下一代電池的金屬電極和電解液之間的界面。

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圖3. 在HCE中鋰金屬電化學(xué)溶解過程中Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的時間轉(zhuǎn)變

Mass Transfer during Electrodeposition and Dissolution of Li Metal within Highly Concentrated Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02120

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