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?南洋理工/蘇科大AM: 半導(dǎo)體-金屬異質(zhì)界面電荷轉(zhuǎn)移，調(diào)節(jié)氫吸附以實(shí)現(xiàn)高效析氫催化

設(shè)計(jì)合成高效穩(wěn)定的析氫反應(yīng)(HER)電催化劑對實(shí)現(xiàn)氫經(jīng)濟(jì)具有重要意義。調(diào)整電催化劑的電子結(jié)構(gòu)對于獲得最佳HER活性至關(guān)重要，而界面工程可以誘導(dǎo)異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面中的電子轉(zhuǎn)移，從而優(yōu)化HER動力學(xué)。

基于此，新加坡南洋理工大學(xué)劉彬、蘇州科技大學(xué)楊鴻斌和胡芳馨等采用一步熱解法，在N，P共摻雜石墨烯中制備了具有半導(dǎo)體-金屬異質(zhì)界面的超細(xì)RhP₂/Rh納米粒子(RhP₂/Rh@NPG)。

在0.5 M H₂SO₄、1.0 M磷酸鹽緩沖液(PBS)和1.0 M KOH中，電流密度為10 mA cm^-2時，RhP₂/Rh@NPG的HER過電位分別為9 mV、31 mV和21.3 mV；研究人員利用RhP₂/Rh@NPG作為陰極和陽極組裝了一個肼分解電池，在1.0 M KOH+0.1 M N₂H₄混合電解質(zhì)中，RhP₂/Rh@NPG催化劑僅需要3.1和26.4 mV的過電位就能達(dá)到10和50 mA cm^-2的電流密度，并且連續(xù)運(yùn)行24小時后性能僅輕微下降。

電化學(xué)表征和第一性原理密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，RhP₂/Rh異質(zhì)界面誘導(dǎo)了金屬Rh向半導(dǎo)體RhP₂的電子轉(zhuǎn)移，增加了RhP₂中銠原子的電子密度，減弱了RhP₂對氫的吸附，從而加速了HER動力學(xué)。此外，界面電子轉(zhuǎn)移在中性和堿性環(huán)境中激活了RhP₂的Rh和P的雙位點(diǎn)協(xié)同效應(yīng)(強(qiáng)共價(jià)d-p雜化)，從而促進(jìn)了界面水分子的重組，加快了HER動力學(xué)。

Modulating Hydrogen Adsorption via Charge Transfer at Semiconductor-Metal Heterointerface for Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalysis. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202207114

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