催化分解NH₃產(chǎn)H₂是建立無碳H₂能源系統(tǒng)的基礎(chǔ)之一，但需要高活性、低溫耐用的NH₃分解催化劑。雖然目前已經(jīng)設(shè)計(jì)了各種非貴金屬催化劑，但氨分解仍然在相對(duì)較高的溫度(600-850 °C)下進(jìn)行，這會(huì)造成大的能耗和對(duì)催化劑產(chǎn)生腐蝕，嚴(yán)重限制了催化分解NH₃產(chǎn)H₂的進(jìn)一步發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用。

基于此，日本國(guó)立物質(zhì)材料研究所葉金花、廣東省科學(xué)院新材料研究所張志波和河北大學(xué)李亞光等首次提出了一種Ni單原子(SA Ni/CeO₂)氨分解催化劑，其能夠在加熱和太陽光輻照下有效催化NH₃分解產(chǎn)H₂。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，由于SA Ni/CeO₂的Ni-N鍵(離子鍵)比Ni納米粒子(共價(jià)鍵)弱，在CeO₂上負(fù)載的原子Ni位點(diǎn)可以顯著削弱氨裂解的反應(yīng)勢(shì)壘(氨在SA Ni/CeO₂上分裂的能壘(1.21 eV)低于Ni納米粒子(1.77 eV))。因此，通過溶膠-凝膠法合成的SA Ni/CeO₂在300°C下催化氨分解90 h后，H₂產(chǎn)率穩(wěn)定在3.544 mmol g^-1 min^-1。

此外，結(jié)合自制的TiC/Cu基太陽能加熱裝置，在太陽光輻照下SA Ni/CeO₂催化氨氣分解72小時(shí)的反應(yīng)溫度和H₂產(chǎn)率分別為310°C和1.58 mmol g^-1 min^-1?？偟膩碚f，，單原子策略是設(shè)計(jì)高效非稀有催化劑的新策略，并且在研究人員設(shè)計(jì)的太陽能加熱裝置的輔助下，該系統(tǒng)可能實(shí)現(xiàn)在自然太陽輻照下大量生產(chǎn)高質(zhì)量的綠色氫氣，從而為未來的無碳H₂能源系統(tǒng)的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

Low Temperature Thermal and Solar Heating Carbon-Free Hydrogen Production from Ammonia Using Nickel Single Atom Catalysts. Advanced Energy Materials, 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202459