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1. ACS Nano：?jiǎn)螌?少層正極納米顆粒涂層實(shí)現(xiàn)高性能全固態(tài)電池

8篇電池頂刊：黃云輝、孟穎、李巨、伽龍、宮勇吉、張寧、陳政、李和興、劉翔鵬等成果！

由硫代磷酸鋰超離子固體電解質(zhì)（SE）和高容量正極活性材料（CAM）組成的體型固態(tài)電池（SSBs）最近因其在下一代電化學(xué)儲(chǔ)能中的潛在應(yīng)用而備受關(guān)注。然而，這種電池系統(tǒng)中關(guān)鍵部件之間的兼容性問題難以克服。

卡爾斯魯厄理工學(xué)院Yuan Ma、Yushu Tang、Torsten Brezesinski等報(bào)告了一種保護(hù)性的正極涂層，它可以大大減少電池運(yùn)行過程中CAM和SE之間有害的副反應(yīng)的發(fā)生率。

圖1 涂層示意及表征

具體而言，這項(xiàng)工作采用預(yù)制的HfO₂納米顆粒作為層狀富鎳氧化物CAM，LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂（NCM85）的二級(jí)顆粒涂層來進(jìn)行演示。與以前的NP涂層不同，作者采用優(yōu)化的濕化學(xué)路線，將分散在溶液中的納米顆粒（NPs）作為涂層材料，采用適當(dāng)?shù)娜軇┻M(jìn)行的表面穩(wěn)定化減輕了顆粒聚集的問題，并允許單個(gè)納米顆粒在CAM表面均勻沉積。結(jié)果電化學(xué)測(cè)試表明，與沒有涂層的材料相比，采用涂層材料的硫代磷酸鹽基固態(tài)電池在比容量、容量保持率和庫(kù)侖效率方面都有改善。

圖2 電化學(xué)性能

研究顯示，在循環(huán)之前、期間和之后對(duì)正極進(jìn)行的補(bǔ)充表征表明，保護(hù)性涂層不僅抑制了界面副反應(yīng)，而且還抑制了顆粒破裂和產(chǎn)氣，從而提高了正極結(jié)構(gòu)/形態(tài)和CAM-SE界面的穩(wěn)定性。該涂層材料還與高負(fù)載正極和玻璃狀1.5Li₂S-0.5P₂S₅-LiI固態(tài)電解質(zhì)結(jié)合后進(jìn)行了測(cè)試，結(jié)果其在45℃下能保持穩(wěn)定的長(zhǎng)期循環(huán)運(yùn)行。雖然提出的結(jié)果是令人鼓舞的，但作者相信，通過采用這種通用的表面改性策略和定制涂層化學(xué)，可以進(jìn)一步提高整體性能。

圖3 循環(huán)期間的表征

Single- to Few-Layer Nanoparticle Cathode Coating for Thiophosphate-Based All-Solid-State Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07314

2. Carbon Energy：基于三元鋰鹽醚基電解液的高壓鋰金屬電池

電解液和負(fù)極/正極之間的電化學(xué)穩(wěn)定的界面對(duì)于實(shí)現(xiàn)堿金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性至關(guān)重要。

德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校David Mitlin等開發(fā)了一種新型高濃三元鹽醚基電解液，它可使具有高質(zhì)量負(fù)載（13.8 mg cm^-2, 2.5 mAh cm^-2）NMC622正極和50 μm鋰負(fù)極的鋰金屬電池（LMB）穩(wěn)定循環(huán)。

圖1 全電池電化學(xué)性能

具體而言，這種電解液是由LiTFSI、LiDFOB和LiBF₄鋰鹽、1,2-二甲氧基乙烷溶劑，以及5vol%的FEC添加劑組成，被稱為”CETHER-3″。此外，商業(yè)碳酸酯電解液和最先進(jìn)的二元鹽醚基電解液也作為對(duì)比進(jìn)行了測(cè)試。結(jié)果，采用CETHER-3的全電池的電化學(xué)性能在高電壓循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出最佳的性能。例如，LiNi_xMn_yCo_1-x-yO₂ (NMC)-鋰金屬電池在4.4V截止電壓下經(jīng)過430次循環(huán)后保持了80%的容量，在4.4V截止電壓下經(jīng)過100次循環(huán)后保持了83%的容量。

圖2 CEI表征

根據(jù)密度泛函理論和分子動(dòng)力學(xué)的模擬，這種良好的性能是Li⁺和溶劑/鹽分子之間加強(qiáng)協(xié)調(diào)的結(jié)果。結(jié)合先進(jìn)的表征手段，作者證明采用設(shè)計(jì)的電解液后形成了更薄更穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面相（CEI）和固體電解質(zhì)界面相（SEI），其中CEI富含硫化鋰（Li₂SO₃），而SEI則富含Li₃N和LiF。在循環(huán)過程中，CEI/SEI抑制了正極R-3m層狀近表面結(jié)構(gòu)向無序巖鹽的有害轉(zhuǎn)化，也抑制了鋰金屬枝晶的生長(zhǎng)。因此，這些綜合的實(shí)驗(yàn)和理論發(fā)現(xiàn)可能為從根本上改善高壓LMB鋪平道路。

圖3 SEI表征

Concentrated ternary ether electrolyte allows for stable cycling of a lithium metal battery with commercial mass loading high-nickel NMC and thin anodes. Carbon Energy 2022. DOI: 10.1002/cey2.275

3. ACS Energy Lett.：電流大小對(duì)鋰金屬在高濃電解液中的電沉積/溶解至關(guān)重要

了解鋰金屬的電沉積和溶解機(jī)制對(duì)于調(diào)控下一代電池鋰金屬負(fù)極的形態(tài)變化是必要的。

日本國(guó)立材料研究所Kei Nishikawa、北海道大學(xué)Hisayoshi Matsushima等研究了環(huán)丁砜基高濃度電解液（HCE）中電沉積鋰的形態(tài)及其與電極附近濃度分布的相關(guān)性。

圖1 采用HCE的電沉積過程中LiTFSA的濃度分布和枝晶生長(zhǎng)

具體而言，這項(xiàng)工作研究了1:2 LiTFSA:SL HCE中與鋰電沉積/電化學(xué)溶解相關(guān)的離子傳質(zhì)和沉積形態(tài)。研究發(fā)現(xiàn)，鋰金屬的電沉積會(huì)導(dǎo)致靠近電極表面的未配位溶劑分子的數(shù)量增加，體電解液結(jié)構(gòu)的這種差異增強(qiáng)了SL分解反應(yīng)，并在電沉積的鋰金屬上形成SEI層。因此，在該電解液中需要較低的電流密度。電化學(xué)溶解則會(huì)導(dǎo)致靠近電極表面的LiTFSA濃度增加，并產(chǎn)生過飽和狀態(tài)，從而導(dǎo)致粘度增加，電導(dǎo)率降低，造成電池電壓發(fā)散。這種行為表明，大電流是HCE的一個(gè)關(guān)鍵問題，即使電池單元的電極距離非常小。

圖2 在HCE中鋰金屬電化學(xué)溶解過程中LiTFSA濃度分布的演化

電沉積和電化學(xué)溶解行為都表明1.0 mAcm^?2的低電流密度對(duì)于HCE體系是最佳的。一些稀釋劑可能有助于克服這一困難，但并非每種稀釋劑都能提高鋰金屬負(fù)極的循環(huán)性能。選擇合適的稀釋劑溶劑對(duì)于增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極是必不可少的，因此，一些稀釋劑對(duì)HCE的影響是作者的下一個(gè)研究目標(biāo)。此外，根據(jù)靠近電極表面的濃度分布，作者使用干涉測(cè)量法估算了表觀擴(kuò)散系數(shù)和輸運(yùn)數(shù)，該技術(shù)能深入了解電池電解液中的離子傳質(zhì)以及電沉積金屬的形態(tài)變化與離子傳質(zhì)之間的關(guān)系，這將有助于設(shè)計(jì)下一代電池的金屬電極和電解液之間的界面。

圖3 在HCE中鋰金屬電化學(xué)溶解過程中Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的時(shí)間轉(zhuǎn)變

Mass Transfer during Electrodeposition and Dissolution of Li Metal within Highly Concentrated Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02120

4. 張寧EnSM：水合有機(jī)電解液設(shè)計(jì)使Zn//Zn電池循環(huán)超4200小時(shí)！

可充鋅電池在大規(guī)模儲(chǔ)能應(yīng)用中具有巨大的前景，但其可逆性受到非致密和樹枝狀鋅沉積以及常規(guī)電解液中界面寄生反應(yīng)的限制。

河北大學(xué)張寧等報(bào)告了一種本質(zhì)安全的、稀釋的、含水的有機(jī)電解液，該電解液通過將水合Zn(BF₄)₂鹽與磷酸三甲酯（TMP）溶劑結(jié)合，可用于高可逆的鋅電池，無需高濃度電解液策略。

圖1 電解液表征

所配制的1 M-Zn(BF₄)₂/TMP電解液具有H₂O貧乏的Zn²⁺溶劑化殼，即使在使用無壓電解池時(shí)也能在高面容量（5和10 mAh cm^-2）下，實(shí)現(xiàn)緊湊、無枝晶和無腐蝕的Zn電沉積。此外，該電解液不僅具有高電導(dǎo)率（8.67 mS cm^-1）和擴(kuò)大的電壓窗口（與Zn²⁺/Zn相比可達(dá)3 V），而且還能促進(jìn)鋅負(fù)極上保護(hù)性ZnF₂-Zn₃(PO4)₂富集界面相的原位形成。

圖2 半電池性能

受益于這些協(xié)同效應(yīng)，Zn電極表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)性能，在Zn/Cu電池（1 mA cm^-2, 1 mAh cm^-2）中，Zn電極表現(xiàn)出了Zn沉積/剝離的高可逆性，在600次循環(huán)中CE為99.5%，在Zn//Zn電池中保持了4200小時(shí)以上的長(zhǎng)期耐久性。此外，具有低水活性的水合有機(jī)電解液抑制了氧化釩正極的溶解，因此賦予了Zn//V₂O₅·nH₂O全電池的穩(wěn)定運(yùn)行?？傊@項(xiàng)工作拓寬了鋅電池的電解液視野，為探索金屬電池的先進(jìn)電解液提供了新的見解。

圖3 全電池性能

Zn metal anodes stabilized by an intrinsically safe, dilute, and hydrous organic electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.043

5. 黃云輝/李巨/伽龍EES：可拉伸隔膜/集流體復(fù)合材料，確保電池安全！

安全是高能量密度電池最關(guān)心的問題。華中科技大學(xué)黃云輝、麻省理工學(xué)院李巨、同濟(jì)大學(xué)伽龍等展示了如何通過設(shè)計(jì)一種高度可變形的隔膜/集流體（SCC）復(fù)合材料結(jié)構(gòu)來減輕機(jī)械濫用引起的短路，該復(fù)合材料包裹著斷裂邊緣，并在穿透時(shí)對(duì)其進(jìn)行電子絕緣。

圖1 高延展SCC工作原理說明

具體而言，這項(xiàng)工作報(bào)告了輥對(duì)輥加工金屬化塑料SCC的進(jìn)展，其中在6 μm聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）襯底上沉積750 nm厚的納米晶鋁可替代14 μm鋁箔，以作為可充鋰離子電池（LIB）的集流體（CC）。研究顯示，與最先進(jìn)的14 μm Al CC相比，Al-PET SCC的機(jī)械和電氣性能以及電池性能具有高度競(jìng)爭(zhēng)力，同時(shí)重量減少了70.4%，體積減少了46.4%。

圖2 Al-PET SCC的電性能和電池性能

更重要的是，Al-PET SCC在充滿電的小型軟包電池的刺穿和沖擊試驗(yàn)中有效抑制了熱失控事件。安全性的提高是由于PET比鋁和正極具有更好的機(jī)械延展性，因此在穿透過程中，絕緣PET可以在斷裂邊緣周圍延伸并隔離，正極可以自動(dòng)分層并與外部電路絕緣，從而防止短路引起的熱失控。展望未來，仍需在科學(xué)和技術(shù)上解決幾個(gè)關(guān)鍵問題，包括（a）如何消除工藝缺陷并進(jìn)一步提高沉積Al膜的導(dǎo)電性；（b）如何進(jìn)一步降低薄層電阻以實(shí)現(xiàn)快速充電；（c）如何進(jìn)一步改善Al和聚合物基底之間的界面結(jié)合，以避免在高腐蝕性電解液中老化過程中的分層/降解；以及（d）在正極和負(fù)極CC中可同時(shí)集成哪些其他新功能。

圖3 Al-PET SCC可抑制針刺穿透試驗(yàn)中的短路和溫度升高

Stretchable Separator/Current Collector Composite for Superior Battery Safety. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01793h

6. 孟穎/陳政等AM：采用液化氣體電解液實(shí)現(xiàn)-70至60℃超寬溫電池！

鋰/氟化碳（Li/CF_x）在不需要充電的高能量密度初級(jí)儲(chǔ)能系統(tǒng)中很有前景。盡管Li/CF_x在環(huán)境條件下表現(xiàn)出高能量密度（>2100 Wh kg^-1），但在零下溫度下實(shí)現(xiàn)如此高的能量密度仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，特別是在高電流密度下。

加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎、陳政、Weikang Li等報(bào)道了一種基于低熔點(diǎn)二甲醚（Me₂O）和碳酸丙烯酯(PC)的具有陰離子對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)的液化氣體電解液(LGE)，其具有低熔點(diǎn)（-141℃）和低粘度（0.12 mPa×S，20℃），促使了-70至60℃之間的高離子傳導(dǎo)率（>3.5 mS cm^-1）。

圖1 配制電解液和參考電解液的拉曼光譜和模擬結(jié)果

具體而言，這里配置了1 M LiBF₄-Me2O-PC電解液以改善Li/CF_x原電池隨溫度和倍率變化的性能。優(yōu)化后的電解液在-70至60℃的寬溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出>3.5 mS cm-1的離子傳導(dǎo)性。拉曼、MD和DFT模擬表明，所配制的電解液具有陰離子配對(duì)溶劑化的特點(diǎn)，其中主要的Me₂O分子與Li⁺的親和力較弱，通過影響脫溶溶劑化過程而保持快速的傳輸，從而促進(jìn)了倍率能力和低溫運(yùn)行。

圖2 CF_x在不同電解液中的電化學(xué)性能

因此，電解液的快速傳輸和陰離子配對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)帶來了低溫下電荷傳輸阻力的降低，這導(dǎo)致了Li/CF_x電池性能的顯著增強(qiáng)（1690 Wh kg^-1, -60 ℃; 1172 Wh kg^-1, -70 ℃，基于活性材料）。即使利用50 mg cm^-2的負(fù)載電極，Li/CF_x在-60℃時(shí)仍然顯示出1530 Wh kg^-1。總體而言，這項(xiàng)工作提供了對(duì)電解液設(shè)計(jì)的見解，可能會(huì)克服電池在極端環(huán)境中的運(yùn)行限制。

圖3 不同狀態(tài)下CF_x的全局和局部XPS分析

Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207932

7. 李和興/劉翔鵬Nano Energy：4C循環(huán)400次，基于電催化劑的高性能鋰硫電池！

鋰硫(Li-S)電池在下一代高能量密度存儲(chǔ)設(shè)備中有著巨大的前景，然而，穿梭效應(yīng)和遲緩的轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。

上海師范大學(xué)李和興、劉翔鵬等選擇了簡(jiǎn)便的噴霧干燥策略來構(gòu)建嵌入介孔碳基質(zhì)的氮空穴調(diào)控的Mo₂N量子點(diǎn)（QMo₂N-V）作為功能性電催化劑，并詳細(xì)研究了量子點(diǎn)和空位工程在Li-S化學(xué)中的雙重作用。

圖1 材料制備及作用示意

研究顯示，Mo₂N量子點(diǎn)為多硫化物的化學(xué)吸附和轉(zhuǎn)化提供了豐富的活性點(diǎn)。此外，由于局部電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)，氮空位加強(qiáng)了對(duì)多硫化物的親和力，并進(jìn)一步加速了它們的氧化還原轉(zhuǎn)化。此外，QMo₂N-V呈現(xiàn)出中空的球形結(jié)構(gòu)，具有良好的導(dǎo)電性，它像微反應(yīng)器一樣有效地捕獲擴(kuò)散的多硫化物并促進(jìn)原位快速反應(yīng)。

圖2 Li-S電池性能

結(jié)果，采用QMo₂N-V隔膜的Li-S電池即使在4 C條件下經(jīng)過400次循環(huán)后仍具有510 mAh g^-1的可逆容量，這表明其具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，在貧電解液條件下（E/S = 5.0 μL mg^-1），8.1 mg cm^-2的高硫負(fù)載下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)6.6 mAh cm^-2的面積容量。總的來說，這項(xiàng)工作提出了一個(gè)量子點(diǎn)和空位工程的組合策略，以實(shí)現(xiàn)快速的多硫化物轉(zhuǎn)化和持久的循環(huán)穩(wěn)定性，在實(shí)用的Li-S電池中顯示出巨大的潛力。

圖3 對(duì)多硫化物的吸附與催化轉(zhuǎn)化

Nitrogen-Vacancy-Regulated Mo2N Quantum Dots Electrocatalyst Enables Fast Polysulfides Redox for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107922

8. 北航宮勇吉SusMat：高性能鈉電，可循環(huán)1萬次，能量密度達(dá)262 Wh/kg!

提高鈦基材料的倍率能力對(duì)于發(fā)揮其作為鈉離子電池（SIBs）負(fù)極材料的潛力至關(guān)重要。

北京航空航天大學(xué)宮勇吉等通過一步法合成了具有均勻分布超薄碳納米片的錳摻雜鈦酸鈉納米線（Mn-NTO@C），顯示了更高的功率密度。

圖1 材料制備示意

所制備的Mn-NTO@C展示了混合儲(chǔ)能的實(shí)現(xiàn)，它協(xié)調(diào)了擴(kuò)散控制的行為和贗電容控制的行為。研究發(fā)現(xiàn)，Mn雜原子可以提高Na₂Ti₃O₇相在擴(kuò)展晶格中的比例，促進(jìn)鈉離子的擴(kuò)散控制插入/脫出過程。同時(shí)，Mn-NTO納米線和碳納米片的混合形態(tài)提供了一個(gè)促進(jìn)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。電容分析顯示，Mn-NTO@C通過混合擴(kuò)散-贗電容控制過程發(fā)揮作用，在10 mV s^-1時(shí)產(chǎn)生近92%的電容貢獻(xiàn)。

圖2 Mn-NTO@C的電容分析

因此，組裝的Na||Mn-NTO@C半電池在24 A g^-1的極端電流密度下工作良好，循環(huán)次數(shù)達(dá)10000次，容量保持率達(dá)95.2%。此外，Mn-NTO@C||Na₃V₂(PO₄)₃(NVP)全電池在20 A g^-1的條件下，在超過10000次的循環(huán)中，每循環(huán)的衰減量只有0.0015%，全電池的能量密度和功率密度分別達(dá)到了262 Wh kg^-1和16.3 kW kg-¹的超高水平。

圖3 Mn-NTO@C||NVP的電化學(xué)性能

Sodium titanate nanowires for Na+-based hybrid energy storage with high power density. SusMat 2022. DOI: 10.1002/sus2.95

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