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2022年10月19日和10月20日，美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授和黃昱教授等人合作分別在Nature Catalysis（IF=40.706）、Nature Nanotechnology（IF=40.523）上發(fā)表了最新成果，即“The role of alkali metal cations and platinum-surface hydroxyl in the alkaline hydrogen evolution reaction”和“A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials”。下面，對(duì)這兩篇成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

Nature Catalysis：堿金屬陽(yáng)離子和Pt表面羥基在堿性HER中的作用

鉑（Pt）催化析氫反應(yīng)（HER）通常在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出較差的動(dòng)力學(xué)，并且是堿性水電解的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。在存在堿金屬陽(yáng)離子和羥基陰離子下，堿性電解質(zhì)中的電極-電解質(zhì)（Pt-水）界面比酸性電解質(zhì)中的界面復(fù)雜得多。

基于此，美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授、黃昱教授和Anastassia N. Alexandrova等人報(bào)道了通過(guò)系統(tǒng)研究堿性介質(zhì)中鉑（Pt）表面上陽(yáng)離子對(duì)HER的影響來(lái)解決上述問(wèn)題。作者觀(guān)察到在堿性介質(zhì)中HER活性明顯依賴(lài)于AM⁺（Li⁺ > Na⁺ > K⁺），同時(shí)利用獨(dú)特的電子傳輸光譜（ETS）方法直接在可變電位下探測(cè)Pt表面吸附質(zhì)，并使用電化學(xué)阻抗光譜（EIS）研究EDL中的近表面環(huán)境和電極-電解質(zhì)界面的電荷轉(zhuǎn)移電阻（R_ct）。

此外，作者通過(guò)顯式溶劑化進(jìn)行密度泛函理論（DFT）計(jì)算、靜態(tài)計(jì)算、從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬和微溶劑化分子簇計(jì)算等，以在分子層面對(duì)表面吸附特性進(jìn)行理解，在陽(yáng)離子和表面OH_ad物種存在下的溶劑化結(jié)構(gòu)和Pt-水界面動(dòng)力學(xué)。在H_upd/HER潛在機(jī)制下，作者從實(shí)驗(yàn)和理論上解決了AM⁺的作用，并證明了AM⁺在改變羥基物種的吸附強(qiáng)度和覆蓋范圍方面起著間接作用（-OH_ad@Li+ > -OH_ad@Na+ > -OH_ad@K+），較高的羥基吸附物種（OH_ad）覆蓋率和較小的AM⁺促進(jìn)HER活動(dòng)。

綜合研究表明，與Na⁺和K⁺相比，Li⁺陽(yáng)離子對(duì)Pt表面上的OH_ad的不穩(wěn)定程度最低，有助于保留更多的OH_ad，而OH_ad又作為附近水分子的質(zhì)子受體和供體，從而促進(jìn)Volmer階躍動(dòng)力學(xué)和堿性介質(zhì)中的HER活性，在EIS研究中觀(guān)察到的電荷轉(zhuǎn)移電阻大大降低。該直接實(shí)驗(yàn)和理論證據(jù)為AM⁺如何以及為什么影響堿性介質(zhì)中的HER動(dòng)力學(xué)提供了關(guān)鍵的基本見(jiàn)解，有助于未來(lái)電解槽的設(shè)計(jì)。

圖文速遞

圖1.不同AM⁺堿性電解質(zhì)的伏安研究

圖2. ETS測(cè)量的原理圖和工作原理

圖3. 陽(yáng)離子對(duì)Pt(111)-水界面上OH吸附的影響

圖4. EIS和DFT研究OH_ad作用

圖5.陽(yáng)離子和OH_ad的AIMD和微溶劑化模擬研究

小結(jié)

總之，作者結(jié)合ETS方法、EIS實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算，直接研究了表面和近表面化學(xué)環(huán)境，從而揭示了AM⁺在Pt-表面化學(xué)和堿性HER中的作用。研究表明，陽(yáng)離子沒(méi)有直接連接到Pt表面或OH_ad，而是被陽(yáng)離子的第一水化殼中的水分子分離。在HER電位窗口中，較小的陽(yáng)離子有利于在Pt表面覆蓋更高的OH_ad，而OH_ad作為電子偏好的質(zhì)子受體或幾何偏好的質(zhì)子供體，促進(jìn)堿性介質(zhì)中Pt表面的水解離和Volmer步驟動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致在較小陽(yáng)離子存在時(shí)提高HER活性。該研究解決了AM⁺在HER動(dòng)力學(xué)中的基本作用，并為設(shè)計(jì)更有效的可再生能源轉(zhuǎn)換電解槽提供了新見(jiàn)解。

The role of alkali metal cations and platinum-surface hydroxyl in the alkaline hydrogen evolution reaction. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00851-x.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00851-x.

Nature Nanotechnology：一步快速探測(cè)精細(xì)電子材料的頂柵晶體管的通用方法

硅基電子器件的小型化促使科學(xué)家們?cè)谔剿餍碌碾娮硬牧戏矫娓冻隽司薮笈?，包括二維（2D）半導(dǎo)體和鹵化物鈣鈦礦，但是這些材料通常過(guò)于脆弱，在苛刻的器件制造過(guò)程中無(wú)法保持其固有特性。

基于此，美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授、黃昱教授等人報(bào)道了一種通用的“插塞和探針”（plug-and-probe）方法，用于通過(guò)一步轉(zhuǎn)移和層壓工藝在精細(xì)電子材料上同時(shí)進(jìn)行接觸和高-K介電柵堆疊的vdW集成，從而避免直接光刻或在活性材料界面上沉積。這種方法使得有可能將高質(zhì)量觸點(diǎn)/電介質(zhì)的高能制造與器件集成工藝分離，從而使得預(yù)制觸頭和高-K電介質(zhì)能夠在幾乎任何具有原始界面的材料系統(tǒng)上無(wú)損傷地集成，以便以最小的外部界面散射快速準(zhǔn)確地探測(cè)新興電子材料。使用這種方法將高-K Y₂O₃柵極氧化物集成到2D過(guò)渡金屬二鹵代化合物上，獲得了接近理想的亞閾值擺幅（subthreshold swing, SS），即每十年為60 mV。

除2D材料外，作者還表明這種方法也適用于更精細(xì)的LHP薄膜，并實(shí)現(xiàn)高-K頂門(mén)CsPbBr₃晶體管，在室溫(32 cm2 V?1 s?1)下具有低工作電壓和非常高的兩端場(chǎng)效應(yīng)遷移率（32 cm² V^-1 s^-1）。作者進(jìn)一步研究表明，這種方法也可以擴(kuò)展到在厘米尺度化學(xué)氣相沉積（CVD）生長(zhǎng)的過(guò)渡金屬二鹵代化合物和LHP薄膜上可擴(kuò)展的制備頂部門(mén)控晶體管陣列。

圖文速遞

圖1.金屬觸點(diǎn)和金屬/Y₂O₃頂部柵極堆疊無(wú)損傷制造頂部柵極晶體管

圖2. 2D材料上的插塞和探針器件

圖3. CVD生長(zhǎng)單層MoS₂上的插塞和探針晶體管陣列

圖4.vdW插塞和探針?lè)椒ㄖ圃斓捻敳繓趴谻sPbBr₃晶體管陣列

小結(jié)

總之，作者在生產(chǎn)具有優(yōu)異性能的頂部柵極晶體管方面取得的成就突出了vdW插塞和探針?lè)椒ㄗ鳛橐环N通用且方便的方法，用于從各種新興電子材料快速原型制作高性能器件，用于基本傳輸學(xué)習(xí)高能接觸和介電沉積工藝與器件集成步驟的解耦，從而在幾乎任何具有精細(xì)表面的材料上實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量器件結(jié)構(gòu)。由于器件堆疊和材料與非鍵合vdW相互作用相結(jié)合，原始界面得以保留，對(duì)于保持新型材料的固有電子特性至關(guān)重要。這種方便的方法可以進(jìn)一步發(fā)展為可重復(fù)使用的印模探針，其器件結(jié)構(gòu)嵌入印模的底表面，從而定義了一種無(wú)需器件制造步驟即可快速探測(cè)新興電子材料的有效非侵入性方法。

此外，對(duì)于這種插塞式探針技術(shù)來(lái)說(shuō)，集成更復(fù)雜的器件堆棧以探測(cè)更奇異的量子傳輸特性，并使精細(xì)半導(dǎo)體的集成電路既可用于基礎(chǔ)材料研究，也可用于未來(lái)電子技術(shù)的潛在應(yīng)用。

A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials. Nature Nanotechnology, 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01221-1.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01221-1.

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