有機(jī)分子一直被認(rèn)為是水系鋅離子電池（ZIB）中很有前景的儲(chǔ)能材料，但由于其短程共軛結(jié)構(gòu)和低分子量，受到了導(dǎo)電性差和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的困擾。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)黃小蕭等提出了一種基于亞胺的三(氮)并五苯(TAP)，其具有沿C=N骨架的延伸共軛效應(yīng)，將它原位注入層狀MXene中，可獲得TAP/Ti₃C2T_x正極。

圖1. 材料制備

通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征，作者發(fā)現(xiàn)H⁺和Zn²⁺在不同的C=N位點(diǎn)有選擇性的儲(chǔ)存，這是由TAP分子的立體效應(yīng)引起的。在第一個(gè)放電區(qū)域，TAP傾向于在內(nèi)部C=N位點(diǎn)容納Zn²⁺離子，然后在后續(xù)區(qū)域在外部C=N位點(diǎn)儲(chǔ)存H⁺離子。豐富的C=N中心和長(zhǎng)距離的亞胺骨架提高了TAP的比容量和循環(huán)穩(wěn)定性，而Ti₃C₂T_x調(diào)動(dòng)了平面內(nèi)H⁺/Zn²⁺的轉(zhuǎn)移，增加了電子傳導(dǎo)性，確保了TAP在反復(fù)充放電過(guò)程中的結(jié)構(gòu)完整性。

圖2. TAP/Ti₃C₂T_x正極的性能

因此，TAP/Ti₃C₂T_x提供了303 mAh g^-1的高比容量，并在1 A g^-1的情況下循環(huán)10000次后實(shí)現(xiàn)了81.6%的容量保持。此外，具有準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)的柔性Zn||TAP/Ti₃C₂T_x電池證明了在各種惡劣條件下可穿戴電子設(shè)備的實(shí)際應(yīng)用?？傮w而言，這項(xiàng)工作不僅提供了一個(gè)新穎的有機(jī)正極設(shè)計(jì)，而且為推進(jìn)ZIBs的發(fā)展提供了必要的見(jiàn)解。

圖3. 柔性電池性能

MXene Boosted Imine Cathode with Extended Conjugated Structure for Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202206812