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熊宇杰&吳正翠&盛天AM：V-Cu2Se NTs實(shí)現(xiàn)高效率和選擇性CO2電還原為乙醇

通過CO₂電催化還原（CO₂ER）制取多碳（C₂₊）產(chǎn)物具有很高的商業(yè)價(jià)值，其效率和選擇性受到廣泛關(guān)注。流動(dòng)電池是一種能極大提高轉(zhuǎn)化效率但要求催化劑具有高導(dǎo)電性和透氣性的裝置結(jié)構(gòu)，同時(shí)催化劑應(yīng)能使反應(yīng)路徑向特定產(chǎn)物轉(zhuǎn)化。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授、安徽師范大學(xué)吳正翠教授和盛天博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了具有層級結(jié)構(gòu)的釩（V）摻雜Cu₂Se納米管可以與流動(dòng)電池完美兼，并實(shí)現(xiàn)了高效率和選擇性的CO₂電還原為乙醇。

通過實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，V⁴⁺離子的摻雜使Cu₂Se的活性位點(diǎn)多樣化，改變了Cu₂Se的局部電荷分布，使反應(yīng)中間體與活性位點(diǎn)的相互作用，以更有利于乙醇的生產(chǎn)。具體而言，獨(dú)特的活性位點(diǎn)促進(jìn)了橋*CO_B的形成，并進(jìn)一步加氫生成*COH，隨后的*COH和*CO_L的耦合最終生成乙醇。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最佳Cu_1.22V_0.19Se納米管在Cu泡沫上催化CO₂生成乙醇時(shí)，在-0.8 V下，法拉第效率（FE_C2H5OH）為70.5%，局部電流密度為-29.1 mA cm^-2，可在H-電池中保持138 h的長期穩(wěn)定性。

更重要的是，催化劑的分層結(jié)構(gòu)滿足了流動(dòng)電池的要求。在GDE上，當(dāng)Cu_1.22V_0.19Se納米管在-0.8 V下，在流動(dòng)電池中實(shí)現(xiàn)了FE_C2H5OH為68.3%，局部電流密度為-207.9 mA cm^-2。該電催化材料在-0.7至-0.9 V范圍內(nèi)，在H-電池和流動(dòng)電池中都具有超過55%的FEs_C2H5OH。該工作揭示了用于高效和選擇性CO₂轉(zhuǎn)化乙醇的流動(dòng)電池運(yùn)行的電催化材料的復(fù)雜設(shè)計(jì)。

V-Doped Cu₂Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO₂ Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.

https://doi.org/10.1002/adma.202207691.

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