本文報道了通過火焰噴射熱解（flame spray pyrolysis, FSP）制備的三元Pd-In2O3-ZrO2催化劑
鈀（Pd）促進和在單斜氧化鋯（ZrO2）上的沉積是提高塊狀I(lǐng)n2O3在CO2制甲醇中的性能的有效策略，若能集成到單一催化系統(tǒng)中，則可以釋放出優(yōu)異的反應(yīng)性。然而，利用各個組件的協(xié)同效應(yīng)至關(guān)重要且極具挑戰(zhàn)性，因為需要精確控制它們的組裝。
基于此，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Javier Pérez-Ramírez（通訊作者）等人報道了通過火焰噴射熱解（flame spray pyrolysis, FSP）制備的三元Pd-In2O3-ZrO2催化劑，該催化劑具有顯著的甲醇生產(chǎn)率和金屬利用率，超過了二元催化劑。
在文中，所制備的三元Pd-In2O3-ZrO2在基于CO2的甲醇合成中，其時空產(chǎn)率（space-time yield, STY）達到約1.3 gMeOH h-1 gcat-1。與浸漬和共沉淀方法相反，F(xiàn)SP促進了低核Pd物種和In2O3片晶之間的形成和協(xié)同相互作用，它們被支撐在t-和m-ZrO2顆粒的動態(tài)混合物的表面上，通過深入表征證實了這一點。
動力學(xué)分析表明，這種獨特的催化劑結(jié)構(gòu)如何通過減少RWGS反應(yīng)來促進甲醇生產(chǎn)。通過使用非原位和原位電子順磁共振光譜的廣泛研究，作者解決了表征和量化In2O3基催化劑上氧空位的長期挑戰(zhàn)，從而促進了對這一關(guān)鍵性能描述符的理解。該研究開啟了In2O3催化CO2加氫制甲醇的新篇章，重塑了對ZrO2多態(tài)效應(yīng)的理解，并展示了FSP作為工程復(fù)雜多相催化系統(tǒng)的強大平臺，適用于多種應(yīng)用。
Flame-made ternary Pd-In2O3-ZrO2 catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO2 hydrogenation to methanol. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33391-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33391-w.
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