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?哈工大王振波Angew：陰離子調(diào)控電極/電解液界面相，助力快充電池！

構(gòu)建具有快速界面動力學(xué)的穩(wěn)定電極/電解液間相對于快速充電電池至關(guān)重要。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波等研究了高壓Na₃V₂(PO₄)₂F₃正極與碳酸酯電解液（3.0、1.0或0.3M NaClO₄– EC：PC：FEC（47.5:47.5:5））在55℃下充電至4.5V時形成的界面相。

圖1. 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)

分子動力學(xué)模擬表明，受益于濃度效應(yīng)，這些電解液中的溶劑化結(jié)構(gòu)從鏈狀的陽離子-陰離子聚合體（AGGs）變?yōu)榉蛛x的接觸離子對（CIPs）。由于溶劑化鞘的變化，在新鮮正極上衍生的界面相是不同的。與原始的有機/無機雙層界面相相比，CIPs和AGGs的溶劑化鞘中ClO₄-陰離子的增加會導(dǎo)致額外的陰離子衍生界面相，即無機/陰離子/有機的三明治結(jié)構(gòu)。

伴隨著高濃電解液中的氣體生成（H₂、CO₂等），衍生的界面相擁有較少比例的溶劑衍生有機物（RCOONa、ROCO₂Na等，R代表烷基）和更豐富的無機物（NaF、Na₂CO₃等），而陰離子主導(dǎo)部分主要包括RC_xClO_y的特殊成分。

圖2. 界面相成分和分布

隨溫度變化的電化學(xué)阻抗譜的結(jié)果表明，以陰離子主導(dǎo)的界面相表現(xiàn)出較大的Na⁺傳輸阻力，從而削弱了正極的快速充電能力。相反，在稀電解液中不利的氣體析出被抑制，并且正極上的正極/電解液界面相（CEI）表現(xiàn)出較小的界面?zhèn)鬏斪杩埂?/span>因此，配備了陰離子調(diào)控界面相的正極表現(xiàn)出更好的循環(huán)能力和倍率能力。更重要的是，對界面的單變量比較實驗表明，過多的陰離子衍生物如RC_xClO_y是導(dǎo)致循環(huán)耐久性惡化的一個誘因。

此外，通過在氬氣下300℃的原位退火來分解RC_xClO_y物種，失效的正極的電化學(xué)性能基本上得到了恢復(fù)。這項工作從構(gòu)建穩(wěn)定的電極/電解液界面相和改善界面離子傳輸動力學(xué)的角度為快充電池的設(shè)計提供了見解。

圖3. 界面過程和動力學(xué)

Constructing Stable Anion-Tuned Electrode/Electrolyte Interphase on High-Voltage Na3V2(PO4)2F3 Cathode for Thermally-Modulated Fast-Charging Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213416

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