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?楊培東Nature Catalysis：探究串聯(lián)CO2電還原中不對(duì)稱C-C耦合機(jī)理

在CO₂固定中，C-C耦合是生產(chǎn)多碳產(chǎn)品中碳骨架的關(guān)鍵步驟。其中Wood-Ljungdahl（WL）途徑是一種有效的自然過(guò)程，微生物通過(guò)該過(guò)程將CO₂轉(zhuǎn)化為甲基和羰基，并將它們耦合在一起。然而，在無(wú)機(jī)CO₂電還原中，這種不對(duì)稱耦合機(jī)制很大程度上仍未得到探索。

基于此，美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報(bào)道了一種共還原實(shí)驗(yàn)，通過(guò)電拋光Cu箔來(lái)驗(yàn)證Cu表面對(duì)不對(duì)稱*CH₃-*CO偶聯(lián)的催化能力。

為克服難以從光譜中確定中間產(chǎn)物的困難，作者通過(guò)外部提供CO和CH₃I作為兩個(gè)不同的中間源來(lái)確保中間產(chǎn)物的存在。*CO來(lái)自于CO氣體的吸附，而*CH₃則是由CH₃I電化學(xué)生成。通過(guò)進(jìn)一步用¹³C同位素標(biāo)記CH₃I，通過(guò)核磁共振波譜驗(yàn)證¹³C-¹²C的不對(duì)稱耦合在技術(shù)上可行。

在電解CH₃I過(guò)程中，作者發(fā)現(xiàn)即使在高極性的水電解質(zhì)中，生成的一部分甲基也可以穩(wěn)定在Cu表面。這些甲基可以參與C-C偶聯(lián)反應(yīng)，并與另一個(gè)*CH₃或*CO偶聯(lián)，在Cu表面生成多種多碳產(chǎn)品（C₂H₆、CH₃CHO、C₂H₅OH、CH₃COOH和(CH₃)₂CO）。

在確定Cu的不對(duì)稱偶聯(lián)能力后，作者轉(zhuǎn)向了用Cu-Ag納米顆粒（NP）串聯(lián)組裝的更實(shí)用的CO₂還原電催化。與WL途徑類似，在串聯(lián)系統(tǒng)中，Cu催化*CH_x中間產(chǎn)物生成，Ag催化生成大部分*CO。

由于在動(dòng)態(tài)電化學(xué)條件下直接量化Cu表面中間體的濃度是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)，作者利用CH₄和CO的生產(chǎn)速率作為催化微環(huán)境中*CH_x和*CO中間體的可用性的代理。通過(guò)改變Cu-Ag比和應(yīng)用電位可調(diào)節(jié)CH₄和CO的生成速率。當(dāng)CH₄和CO的生成速率一致時(shí)，可以獲得最大的多碳氧產(chǎn)物生成速率。

Exploration of the bio-analogous asymmetric C-C coupling mechanism in tandem CO₂ electroreduction. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00844-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00844-w.

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