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三單位聯(lián)合Carbon Energy: 引入S位點，助力Bi2O2SiO3在可見光下高效催化低濃度CO2還原

光催化CO₂還原反應(CO₂RR)被認為是實現(xiàn)碳中和的理想解決方案之一，因為它不僅可以減少大氣中的CO₂，也能夠將CO₂轉化為具有高附加值的太陽能燃料。然而，由于C=O鍵的高解離能(~750 kJ mol^-1)，在室溫下活化CO₂非常困難。拓寬光催化劑的太陽光譜吸收，加速電荷分離效率，并創(chuàng)建豐富的活性位點可能是實現(xiàn)高效和高選擇性CO₂RR的可行策略。

基于此，武漢理工大學張高科、溫州大學肖遙和湖北師范大學王楷等通過濕化學策略引入硫源，合成了表面硫化的Bi₂O₂SiO₃(S-BOSO)超薄納米片光催化劑。硫化改性后的S-BOSO納米片含有硫位點，其能夠在光照下將CO₂選擇性地轉化為CH₃OH。

實驗結果和理論計算證明，在硫化的BOSO超薄納米片中電荷富集的Bi原子作為反應活性位點，并且S-BOSO納米片的界面重構有利于*CHO中間體的質子化，實現(xiàn)了高效和高選擇性光催化低濃度CO₂轉化為CH₃OH而不是CO。

因此，在光照下反應4小時，優(yōu)化的S-BOSO-3上CH₃OH生產(chǎn)速率達到3.19 μmol?g^-1h^-1，選擇性為78.6%；在紫外可見光照射下S-BOSO也能進行CO₂還原反應，證實了S-BOSO對可見光的響應。

更重要的是，S-BOSO-3在10個循環(huán)反應(約40小時)后，CH₃OH的生產(chǎn)速率和選擇性下降可忽略不計，證明S-BOSO具有優(yōu)異的耐久性。本研究為設計和制備具有高暴露活性位點的光催化劑以實現(xiàn)對低濃度CO₂的選擇性光還原提供了新的策略。

Atomic-Level Insight of Sulfidation-Engineered Aurivillius-Related Bi₂O₂SiO₃ Nanosheets Enabling Visible Light Low-Concentration CO₂ Conversion. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.264

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