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?三單位聯(lián)合ACS Catal.: 剖幽析微！探究Rh/CeO在合成氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的性質(zhì)和穩(wěn)定性

金屬單原子催化劑(SACs)因其最大的原子利用率和潛良好的催化性能而引起了廣泛的興趣。然而，深入了解SAC在高溫催化反應(yīng)中特別是在還原條件下的催化行為和穩(wěn)定性仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

基于此，廈門(mén)大學(xué)熊海峰、中南民族大學(xué)李哲和燕山大學(xué)黃建宇等在不同氣氛(H₂和CO)處理下制備了具有不同Rh負(fù)載量(0.2-4 wt% Rh)的Rh/CeO₂催化劑，并在不同的溫度下研究了Rh/CeO在合成氣轉(zhuǎn)化(260 °C，2 MPa)反應(yīng)中的性質(zhì)和穩(wěn)定性。

通過(guò)利用CO-DRIFTS，研究人員發(fā)現(xiàn)原子分散的Rh在Rh/CeO₂的負(fù)載量高達(dá)3 wt %，并且Rh/CeO₂催化劑在350°C的H₂氛圍中保持穩(wěn)定，在200°C下的CO中形成Rh納米團(tuán)簇。在260°C的合成氣轉(zhuǎn)化過(guò)程中，0.5 wt % Rh/CeO₂上的Rh單原子(Rh_iso)緩慢凝聚形成Rh納米團(tuán)簇(Rh_NC)，并且Rh_iso/Rh_NC比率在運(yùn)行~10 h后得到~1:2.5的比值。此外，Rh_iso/Rh_NC比率不隨進(jìn)一步反應(yīng)而改變，表明反應(yīng)在運(yùn)行10 h后達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。

更重要的是，在催化劑達(dá)到穩(wěn)態(tài)(~10 h)后，Rh_iso/Rh_NC比率隨Rh負(fù)載量的增加而降低，而反應(yīng)性先增大后降低。此外，研究人員發(fā)現(xiàn)1 wt % Rh/CeO₂上Rh_iso/Rh_NC比率為1:3時(shí)，顯示出最大的CO(r_CO)反應(yīng)速率(85.8 μmol/s/g_Rh)和乙醇選擇性(S_EtOH)(26.2%)。結(jié)果表明，Rh單原子與Rh納米團(tuán)簇的結(jié)合有利于提高乙醇的選擇性和反應(yīng)速率，并且Rh_iso/Rh_NC比率對(duì)在穩(wěn)態(tài)下反應(yīng)的催化劑的CO轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性有較好的比例關(guān)系。

Nature and Dynamic Evolution of Rh Single Atoms Trapped by CeO₂ in CO Hydrogenation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02103

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